Pt掺杂TiO2光催化剂对NOX的光催化氧化性能研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hanyi1983
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氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一。光催化技术去除NOx是一种有前景的环境友好型技术。TiO2由于其氧化还原能力强、性能稳定、价廉等优点,而受到广泛关注。但是,TiO2的能带间隙较宽(3.03.2eV),只能被太阳光中占3%5%的紫外光激发,且激发产生的光生电子和空穴易复合,光催化效率低,这使TiO2作为光催化剂难以在实际应用中大规模推广。因此,可见光响应型光催化剂的开发成为研究的热点。其中过渡金属掺杂是实现TiO2可见光化的途径之一,但是过渡金属元素掺杂会提高载流子在TiO2表面的复合速率并且降低其热稳定性导致其在可见光活性提高的同时,紫外光活性降低。而贵金属表面改性只能提高其在某一种光源下的光催化效率。考虑以上因素,本研究使用Pt掺杂TiO2,对其进行改性研究,以期使TiO2的吸收波长向可见光方向移动,并使其在可见光和紫外光下的光催化活性均得到提高。采用溶胶-凝胶法制备一系列不同Pt掺杂量的Pt掺杂的TiO2光催化剂,结合XRD、UV-vis和PL表征,考察Pt掺杂量对光催化氧化NOx活性的影响。结果表明制备的Pt-TiO2样品均表现为锐钛矿晶型,适量的掺杂可以抑制TiO2晶粒生长,所有Pt-TiO2系列催化剂的光响应范围均拓宽至可见光区域,对NOx具有可见光催化氧化效果;且Pt掺杂量存在一个最佳值,当Pt掺杂量为0.4%时,其对NOx的光催化氧化能力最强,归因于适当的Pt掺杂可捕获TiO2导带中的电子,有利于光生电子-空穴对的分离,从而提高光催化氧化NOx的能力。对比溶胶-凝胶法制备的Pt-TiO2和浸渍法制备的Pt/TiO2的UV-vis、XPS及HRTEM-EDS表征结果,表明溶胶-凝胶法制备Pt-TiO2能将Pt4+掺杂到TiO2晶格中,使其形成掺杂能级和氧空穴,且有一小部分Pt2+以PtO形式分布在催化剂表面。而浸渍法制备的Pt/TiO2则全部以PtO的形式分散在催化剂外表面。对溶胶-凝胶法制备的Pt-TiO2和浸渍法制备的Pt/TiO2进行可见光光催化测试,表明在可见光下溶胶-凝胶法制备Pt-TiO2光催化氧化NOx的活性比浸渍法制备的Pt/TiO2高,这归因于Pt-TiO2中的Pt具有两种价态Pt4+和Pt2+,且Pt4+掺杂在TiO2晶格内,能更及时的俘获光生电子,促进光生空穴向催化剂表面迁移,促进光催化活性的提高。分别在紫外光、模拟太阳光和可见光照下对Pt-TiO2进行光催化氧化NOx性能研究,结果表明Pt-TiO2在三种光源下的活性均得到显著提高,并对其在不同光源下光催化反应的机理进行了初步探讨。
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