碳修饰Li3VO4复合微球的制备及其储锂性能

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现阶段,锂离子电池已广泛应用于社会生活的方方面面,然而锂离子电池的能量密度和循环使用寿命始终是限制其快速发展的两大瓶颈。针对锂离子电池负极材料,研究人员对众多材料做了详细的探索研究,其中,嵌入型负极材料通常具有较高的结构可逆性使其能成功应用于现今的锂离子电池,但是现在常见的两种负极材料(即石墨和钛酸锂)的比容量均相对较低且其嵌锂电位都不尽理想。因此,开发下一代成本合理、容量较高且嵌锂电位合适的负极材料显得尤为必要。本文着眼于具有高理论容量、合适嵌锂电位和优异离子导电性的钒酸锂(Li3VO4)负极材料,旨在设计改善其差的电子导电性和缓解深度充放电带来的体积变化等问题。本文采用连续且可规模化的制备方法合成了具有优良结构的钒酸锂/碳基复合材料,并通过基础表征和电化学测试探讨了其结构与性能的关系,进一步通过原位XRD技术揭示了钒酸锂的储锂机制。本文取得的主要研究结果概述如下:(1)基于碳修饰改性策略,本文采用简易的喷雾干燥法制备了碳修饰Li3VO4复合材料(例如,瘪气球状Li3VO4/C/rGO复合微球)作为锂离子电池负极材料,其中,Li3VO4/C/rGO具有三维连续的电子传导网络,有效改善了Li3VO4的电子导电性,且其充足的内部富余空间非常有利于缓解材料的体积变化效应。(2)本文首先分析了碳修饰Li3VO4复合微球在传统电位区间(0.2–3.0 V)内的基本储锂过程,并比较了该系列材料的电化学性能优劣情况;进而在深度充放电条件(0.02–3.0 V)下系统研究了Li3VO4/C/rGO的电化学性能表现及其与材料结构间的内在关系。实验结果表明在深度充放电条件下瘪气球状Li3VO4/C/rGO复合微球能够表现出较理想的可逆容量(591 mAh g-1),在100 mA g-1下循环100次后依然具有560 mAh g-1的较高容量,而在2000 mA g-1的大电流密度下循环1000次后仍能保持350 mAh g-1的稳定容量;Li3VO4/C/rGO所展现出的高比容量和较好的循环稳定性等性能明显优于传统嵌入型负极材料(如石墨、钛酸锂、二氧化钛等)。(3)本文采用原位XRD分析技术深入研究了Li3VO4/C/rGO在0.02–3.0V内的储锂机制,揭示了Li3VO4/C/rGO通过固溶反应和两相反应机制共存的方式实现可逆储锂的全过程。此外,本文成功组装获得了具有较高比容量和较好循环稳定性的Li3VO4/C/rGO//LiNi0.8Co0.15Al0.05O2锂离子全电池,进一步显示了采用双碳修饰策略制备的Li3VO4/C/rGO复合材料在下一代高性能锂离子电池负极方面的应用潜力。
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