【摘 要】
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在人类发展生存过程中,水资源污染问题越来越严峻,与此同时,耗费大量能源追求高速发展所带来的弊端也日益凸显。工业废水是水污染的主要来源之一,其中纺织印染和皮革塑料上色等类型的生产活动,产生了大量亟待净化的染料废水。在众多净水技术中,利用光催化技术降解化学稳定的染料有机物可以将其完全分解为CO2、H2O等无毒无污染的无机物质,而不会留下有害残留物,是解决能源和水污染问题的可用之道。因此构建稳定高效的半
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在人类发展生存过程中,水资源污染问题越来越严峻,与此同时,耗费大量能源追求高速发展所带来的弊端也日益凸显。工业废水是水污染的主要来源之一,其中纺织印染和皮革塑料上色等类型的生产活动,产生了大量亟待净化的染料废水。在众多净水技术中,利用光催化技术降解化学稳定的染料有机物可以将其完全分解为CO2、H2O等无毒无污染的无机物质,而不会留下有害残留物,是解决能源和水污染问题的可用之道。因此构建稳定高效的半导体光化学体系,来光降解水中有机污染物具有切实的可行性。SnS2是一种窄带隙的过渡金属二硫化物半导体,具有单层稳定,表面无悬挂键的优点,同时它还价廉无毒性,是非常有潜力的光催化半导体。本课题通过形貌调控及组成调控合成了SnS2量子点/纳米片（QDs/NDs）同质结和0D-2D SnS2/NH2-MIL-125（Ti）同质-异质结复合材料,这些材料均表现了优异的光催化性能。具体研究如下:采用一步水热法,通过固定锡源,改变硫源和控制乙酸的添加来调控SnS2的结构,成功制备出了SnS2纳米片（NDs）、量子点（QDs）及SnS2量子点/纳米片同质结。并对所制备的样品的物化性质进行分析、比较样品对罗丹明B（Rh B,40 mg/L）的光催化降解活性。通过HRTEM可清楚观察到同质结界面处SnS2纳米片与量子点紧密接触。SnS2纳米片主要暴露（100）和（001）晶面,长轴约为80-100 nm,厚度5nm;SnS2量子点主要暴露（100）晶面,平均粒径为5 nm左右。在构建的SnS2QDs/NDs中,量子点更加均匀地分散在SnS2纳米片表面,增大了材料比表面积和孔径,缩短了光产生的电子-空穴输运路径。SnS2 NDs和QDs具有不同的能带结构,它们相互交错,有利于通过界面接触构建SnS2同质结,促使光生载流子分离效率提升,进而显现出更高的光催化活性。光催化降解实验显示,80 min后SnS2QDs/NDs同质结对Rh B的去除率为55.4%分别是SnS2 QDs、SnS2 NDs的1.85倍和1.43倍。采用一步水热法,在制备的NH2-MIL-125（Ti）外表面上搭载SnS2 QDs/NDs同质结,构建了一种新型同质-异质结构的复合光催化剂0D-2D SnS2/NH2-MIL-125（Ti）,以可见光下对Rh B的去除能力评价其光催化性能,并研究其光催化机理。XPS-VB、UV-Vis DRS和HRTEM等表征结果证实,SnS2与NH2-MIL-125（Ti）之间异质结的形成不仅促进了光生电子-空穴的分离,利于更多活性物质产生,而且还拓宽了光吸收边缘,提升了材料的可见光利用能力,最终表现出了更好的光催化性能。当NH2-MIL-125（Ti）含量为12 wt%时SnS2/NH2-MIL-125（Ti）有最佳光催化活性,80 min后Rh B去除率达到90.5%,反应速率是SnS2 QDs/NDs的2.4倍。活性物质捕获实验结果显示光生空穴（h+）和超氧自由基（·O2-）是光催化降解过程的最主要活性物质,羟基自由基（·OH）在过程中起到辅助作用。这种新型同质-异质结介孔光催化剂为其他高性能半导体-MOFs结构光催化剂的设计提供了新的视角,有望在环境净化方面得到应用。
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