【摘 要】
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高镍正极材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）因具有放电比容量高、能量密度高、操作电压范围广等特点而被广泛应用。然而,容量衰减快和倍率性能差限制了其在锂离子电池中的应用。本文采用两步溶胶-凝胶法成功制备了纯相NCM811。运用XRD和SEM系统地研究了煅烧温度、保温时间和配锂量对NCM811物相结构和微观形貌的影响。并运用多通道恒流充放电系统和电化学工作站对所合成的NCM811
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高镍正极材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）因具有放电比容量高、能量密度高、操作电压范围广等特点而被广泛应用。然而,容量衰减快和倍率性能差限制了其在锂离子电池中的应用。本文采用两步溶胶-凝胶法成功制备了纯相NCM811。运用XRD和SEM系统地研究了煅烧温度、保温时间和配锂量对NCM811物相结构和微观形貌的影响。并运用多通道恒流充放电系统和电化学工作站对所合成的NCM811正极材料进行充放电性能测试和EIS测试。结果表明,在煅烧温度为750℃、保温时间为15h且配锂量为1.09时合成的NCM811具有发育最好的层状结构、合适的颗粒尺寸以及分布均匀的整体形貌和最低的电荷转移阻抗,此时其具有最佳电化学性能。1 C放电比容量为176.3 m Ah/g,循环100圈后保持79%以上,5 C放电比容量为108.3 m Ah/g。采用具有强键能（753 k J/mol）、适当离子半径（0.64（?））和较高价态的Nb5+来掺杂NCM811。采用恒流充放电系统、CV和EIS来确定最佳掺杂量。并且通过XRD、SEM、TEM、EDS和XPS来探究Nb5+掺杂影响NCM811正极材料电化学性能的内在机制。结果表明,当Nb5+的掺杂量为1%时（N2样品）达到最佳效果,NCM811的晶体结构稳定性显著提高、极化程度明显降低、Li/Ni混排程度达到最低、锂离子扩散系数值最大。因此N2具有优异的性能,1 C放电比容量为181.6 m Ah/g且循环保持率为94.55%(2.7-4.3 V,100th),5 C放电容量可达151.5 m Ah/g。采用Sm修饰NCM811,最佳修饰量的时候（S2样品）,Sm3+成功掺入晶格的同时在表面形成了Sm2O3包覆层。结果表明,Sm修饰扩大了NCM811晶格间距,提高正极材料的导电性、降低阻抗,提高了晶体结构稳定性同时还阻碍电解液对正极材料表面的侵蚀,抑制表面副反应。S2具有最高的放电比容量（1 C,184.2 m Ah/g）、容量保持率(2.7-4.3 V,100th,94.19%)和倍率性能（5 C,152.2 m Ah/g）,即使在4.5 V高截止电压下,S2循环保持率仍高达91.46%(100th)。
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