【摘 要】
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本文通过简易共沉淀法制备了四种Cu-Ce二元复合氧化物,比较了它们氧化甲苯活性的大小,并采用XRD、SEM、TEM、吸附脱附等温线、H2-TPR、O2-TPD和XPS等技术对制备的样品的理化性质进行了表征。结果表明,Cu1Ce3催化剂的甲苯氧化活性最佳,T90为178°C。四种样品的催化活性由高到低为:Cu1Ce3＆gt;Cu1Ce2＆gt;Cu1Ce4＆gt;Cu1Ce5。Cu-Ce二元氧化物的
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本文通过简易共沉淀法制备了四种Cu-Ce二元复合氧化物,比较了它们氧化甲苯活性的大小,并采用XRD、SEM、TEM、吸附脱附等温线、H2-TPR、O2-TPD和XPS等技术对制备的样品的理化性质进行了表征。结果表明,Cu1Ce3催化剂的甲苯氧化活性最佳,T90为178°C。四种样品的催化活性由高到低为:Cu1Ce3＆gt;Cu1Ce2＆gt;Cu1Ce4＆gt;Cu1Ce5。Cu-Ce二元氧化物的催化活性主要与催化剂的比表面积、还原性和表面氧空位有关。通过XRD和TEM的结果,观察到Cu-Ce协同作用主要表现为Cu-Ce界面晶格条纹的扭曲和Cu-Ce无定型固溶体的生成,这大大促进了表面氧空位的产生。紧接着本研究以Cu1Ce3催化剂为对象考察了烟气组分（O2,H2O以及NO）和空速对甲苯氧化效率的影响。O2在Cu1Ce3催化氧化甲苯的过程中具有促进晶格氧再生的关键作用。H2O对Cu1Ce3氧化甲苯有抑制作用,但该抑制作用是可逆的,当水蒸气从反应系统中撤出后,催化活性可以恢复到原先水平。Cu1Ce3的催化效率在210℃的条件下可超过99%,并维持120h以上。NO对Cu1Ce3催化活性具有轻微的促进作用。Cu1Ce3的催化氧化活性随着空速的增加而降低,但空速达到180000 h-1后,Cu1Ce3仍可在较低的温度下实现超过90%的甲苯转化率。可见,Cu1Ce3是脱除甲苯的理想材料。本文借助原位红外,研究了甲苯的氧化路径,确定了Cu1Ce3催化氧化甲苯的首要步骤为H原子的捕获,首要中间体为苯甲醇,速率控制步骤为苯甲醇氧化生成苯甲酸。此外,在催化反应中,界面晶格氧扮演了关键角色。最后,证明了Cu1Ce3催化氧化甲苯的过程符合MvK机理。
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