锂离子电池被认为是极具潜力的动力汽车的能量存储装置,富镍材料Li[Ni1-xMx]O2由于具有低价格、毒性小、较大的可逆容量以及较高的能量密度等优点,而成为近几年极具前途的锂离子正极材料,而正极材料的氧原子在释放出来的同时会有热量的失控反应,导致富镍材料Li[Ni1-xMx]O2结构不稳定。Y.K. Sun通过共沉淀—高温固相法将富镍材料设计为核壳结构材料以改善其循环性能、安全性能。然而,由于一定壳层比例的存在,使得核壳结构材料的成分与核和壳的成分出现了很大的差别,缺少同成分下的核壳材料与非核壳材料性能的对比研究。本文创新性提出了新型多级核壳结构的概念,目标是想替代早期发展的单级核壳结构和随后的浓度梯度核壳结构。因此,本文分别以Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2和Li[Ni0.45Co0.1Mn0.45]O2材料为壳成分,将同成分核壳结构(单级、多级、浓度梯度)材料与非核壳结构材料进行对比研究,可以排除成分差异阐述核壳结构性能提高的本质。首先,本文以稳定性的Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2为壳成分,以高容量的Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2为核成分,将Li[Ni0.7Co0.15Mn0.15]O2材料通过共沉淀的方法设计为单级核壳结构、多级核壳、浓度梯度核壳结构材料,将核壳结构(单级、多级、浓度梯度)材料与同成分的非核壳结构材料进行对比研究。通过粒度分析、SEM、DTG分析,验证核壳结构前驱体已经形成。将前驱体与Li2CO3均匀混合(Li/M=1.05/1)在气氛炉中820°C煅烧16h获得含锂氧化物。XRD显示所有的含锂氧化物是层状结构且具有R-3m空间群。所制备的核壳结构(单级、多级、浓度梯度)材料的循环性能优于同成分下的非核壳结构材料。DSC显示核壳结构材料的热稳定性也优于同成分下的非核壳结构材料。其次,选取高稳定性的Li[Ni0.45Co0.1Mn0.45]O2为壳成分,以高容量的Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2为核成分,将Li[Ni0.73Co0.1Mn0.17]O2材料通过共沉淀的方法设计为单级核壳结构Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-x(Ni0.45Co0.1Mn0.45)x](x=0.2)、多级核壳、浓度梯度核壳结构材料。将核壳结构(单级、多级、浓度梯度)材料与同成分的非核壳结构材料进行对比研究。通过粒度分析、SEM、DTG分析来验证核壳结构前驱体已经形成。将前驱体与Li2CO3均匀混合(Li/M=1.05/1)在气氛炉中850°C煅烧16h获得含锂氧化物。XRD显示所有含锂氧化物是层状结构且具有R-3m空间群。所制备的核壳结构(单级、多级、浓度梯度)材料的循环性能优于同成分下的非核壳结构材料。DSC显示核壳结构材料的热稳定性同样优于非核壳结构材料。数据分析显示单级核壳结构Li[Ni0.73Co0.1Mn0.17]O2材料的循环稳定性与热稳定性能最佳。最后,增加壳层厚度的同时只对单级核壳结构Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-x(Ni0.45Co0.1Mn0.45)x](x=0.3,0.4)层状材料与同成分下的非核壳结构材料进行对比性研究。通过粒度分析、SEM、TG-DTG以及EDS分析结果可知核壳结构前驱体已经形成。将所制备的前驱体与Li2CO3(Li/M=1.05/1)均匀混合,在气氛炉中高温下煅烧16h获得含锂氧化物Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-x(Ni0.45Co0.1Mn0.45)x]O2(x=0.3,0.4)。XRD分析可知:含锂氧化物具有R-3m空间群且是完美的层状结构;横截面EDS分析显示:经过高温煅烧之后含锂氧化物的核壳结构被保留下来,但是在核心的边缘到颗粒的表层形成了一个浓度梯度层。电化学性能测试可知:单级核壳结构材料比非核壳结构材料具有更好的循环稳定性能,且核壳结构Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-x(Ni0.45Co0.1Mn0.45)x]O2(x=0.3,0.4)材料比同成分下的非核壳结构材料具有更优异的热稳定性能。