【摘 要】
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近年来,随环保要求的日益严格,人们的切有清洁催化剂替代石油化工中使用的对环境不友好的催化剂。固体超强酸强度高、热稳定性好、易与产物分离、对环境友好等优点,是一类很有应
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近年来,随环保要求的日益严格,人们的切有清洁催化剂替代石油化工中使用的对环境不友好的催化剂。固体超强酸强度高、热稳定性好、易与产物分离、对环境友好等优点,是一类很有应用潜力的新型催化材料,可望替代某些反应使用的H<,2>SO<,4>、HF、H<,3>PO<,4>、AlCl<,3>和BF<,3>等具有腐蚀性的酸催化剂,从而创建一批清洁的绿色工艺。该论文主要着眼于新型氧化物固体超强酸体系的开发及其对某些反应的应用。首次研究了添加主族元素Al的氧化物和S<,2>O<,8><2->阴离子改性的新型氧化物固体超强酸体系,总结了它们对正丁烷异构化反应和苯甲酰化反应的活性规律及其Al对固体超强酸的促进作用,探讨了所制备的新超酸体系的活性位起源,为工业化催化剂的开发提供依据。论文的主要内容如下:1.首次合成了SO<,4><2->/Al,,2>O<,3>-ZrO<,2>系列新型超强酸样品并考察了催化剂在高温临氢条件下对正丁烷异构化的反应性能;2.详细研究了添加Al对SO<,4><2->/ZrO<,2>超强酸样品的理化性质和正戊烷反应性能的影响,考察了活化温度、反应温度、空速、氢烃比、Al含量和负载贵金属Pt对催化活性和选择性的影响;3.首次合成并表征了三个系列的Al促进的固体超强酸样品,并考察了它们对甲苯的苯甲酰化反应性能;4.首次报道了用浸渍过硫酸根的方法制备一类新型固体超强酸并考察了它们对正丁烷异构化反应的性能。研究了焙烧温度、浸渍浓度以及ZrO,,2>前驱体沉淀条件对样品理化性质的性能的影响。5.设计并合成了一种新型的非贵金属超强酸体系S<,2>O<,8><,2->/Al<,2>O<,3>-ZrO<,2>,考察了该固体超强酸样品高温临氢条件下的正丁烷异构化反应性能。
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