碳纳米材料(石墨烯、CNTs和中空碳球等)的设计和合成一直是纳米材料领域的研究热点。以聚合物为碳源通过原位碳化或模板法制备碳纳米材料一直引起人们的高度重视。但由于聚合物裂解组分复杂,难以有效控制所制备碳纳米材料形貌,所以聚合物碳源合成碳纳米材料目前仍难以被广泛应用。本研究工作采用二氧化硅(Si02)粒子为模板或协效剂、以聚烯烃为碳源研究控制所制备碳纳米材料的微观形貌和结构,具体工作如下。二氧化硅粒子模板化制备中空碳球已有较多研究,但如何控制碳球厚度、调整碳球的石墨化度仍存在很大问题。本研究采用纳米二氧化硅粒子为模板,以氯化钾(KCl)作为石墨化调节剂催化聚烯烃制备中空碳球。研究表明:当二氧化硅添加量20wt%,氯化钾为2wt%时,聚丙烯(PP)碳产率可达到32%。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱仪(Raman)、热重分析仪(TGA)等手段表征所得中空碳球的微观形貌和石墨化度。分析发现:二氧化硅粒子主要起到模板和催化成碳作用,而加入氯化钾能有效降低碳壳厚度并增加中空碳球的石墨化度。另外,对聚丙烯/20wt%SiO2/2wt%KCl体系获得的中空碳球进行氮气吸附-脱附测试,发现中空碳球的比表面积为221 m2/g。利用该中空碳球进行吸附水中的亚甲基蓝,发现对亚甲基蓝有较强的吸附能力。竹节状CNTs较通常的CNTs具有更大的比表面、更高的缺陷密度以及更多的活性位点,在吸附、催化剂载体、复合材料增强等方面具有很大的应用优势。但竹节状CNTs的有效合成一直是其应用的最大难题。本论文以添加稻壳粉(富含无定型二氧化硅)的途径实现催化聚丙烯制备竹节状CNTs。论文首先研究单独添加稻壳粉到聚丙烯中的碳化结果。发现稻壳粉对聚丙烯裂解未产生任何催化作用,其产物主要为无定形碳和稻壳热解产生的SiO2。为增加稻壳中SiO2的模板化作用,本论文采用加入Ni2O3/NH4Cl的复合催化体系。研究发现,当分别添加单一催化剂Ni2O3和NH4Cl于聚丙烯中时,碳产品的产率仅为0.2%和13.5%。当Ni2O3/NH4Cl作为复合催化剂一起添加到聚丙烯中时,共混物的产率可以提高到34.6%,这说明复合催化剂Ni2O3/NH4Cl是高产率碳化聚丙烯的关键因素。当稻壳粉添加量为10wt%,Ni2O3/NH4Cl加入量为5wt%/1wt%,碳产率最高可达到 40.1%。利用 SEM、TEM、XRD、Raman、TGA 等手段对所得碳材料进行表征。结果发现:产物中含有较多的竹节状CNTs。对比添加稻壳粉前后的碳化产品发现:稻壳粉是导致生成竹节状CNTs的必要条件,稻壳粉中SiO2的存在起到至关关重要的作用。