吸附式热泵（Adsorption Heat Pumps,AHPs）是一种基于热能驱动吸脱附实现相变,从而进行热量输运的装置。由于采用太阳能或工业废热驱动,吸附式热泵的大规模应用对于降低建筑能耗、缓解能源危机具有重要意义。然而,目前吸附式热泵仅在少数国家和地区有应用案例,而限制吸附式热泵广泛应用的主要原因是其能效比（Coefficient of Performance,COP）远低于蒸汽压缩式热泵。针对这个问题,本论文以提高吸附式热泵能效比为目标,在单级和级联热泵中,通过基于分子模拟的高通量方法筛选新型高性能工质对。在高通量筛选的过程中,还采用数据挖掘技术分析构效关系,并且借助机器学习技术提升高通量筛选的效率。最后,理论推导了不同工况下高性能热泵工质对应具备的吸附特性,为高性能工质对的筛选提供了理论依据。首先通过结合吸附式热泵的热力学模型和基于分子模拟的高通量计算筛选方法,提出了批量评价吸附式热泵能效比的方法,并通过实验验证了此方法的有效性。而金属有机骨架材料（Metal-organic Frameworks,MOFs）由于具有高比表面积、大孔容和可调控的孔道结构,是最有前景的热泵吸附剂之一。因此,采用此方法,首先对1527种MOFs/乙醇工质对的热泵制冷能效比（Coefficient of Performance for Cooling,COPC）进行了评价,并分析了MOFs的结构特征、吸附性能与热泵性能之间的构效关系。研究结果表明,具有中等孔径、较大孔容和比表面积、高工作吸附量、较小的亨利系数、显著的阶梯状吸附曲线以及适宜的平均吸附焓的结构表现出较高的热泵能效比,并实验验证了此高通量筛选趋势的准确性。此外,研究发现,大部分MOFs由于其较小的孔径导致与工质的相互作用过强,限制了其吸附式热泵能效比的提高。基于上述研究结果,研究了另一类孔径较大、相互作用稍弱的共价有机骨架材料（Covalent-organic Frameworks,COFs）的热泵性能。采用高通量筛选方法研究了275种COFs/乙醇工质对在制热、制冷和制冰工况下的能效比。研究发现,在制冷工况下,有26.18%的COFs表现出了优异的热泵制冷能效比,而MOFs数据库中仅有6.16%的结构表现出了优异的性能,这表明COFs在吸附式制冷系统中具有更高的应用潜力。实验合成了其中一种具有优异热泵性能的COFs,其COPC达到了0.91。另外,还采用机器学习算法将预测单个工质对热泵COP的平均时间从46天降低至0.01秒。以上研究皆基于克劳修斯-克拉贝隆循环的单级吸附式热泵,其理论COPC上限为1,而将高温级吸附产热通过余热回收的方式利用于低温级的双效回热级联吸附式热泵的理论COPC上限为2,因此,探究了MOFs/乙醇和COFs/乙醇工质对在级联吸附式热泵的COPC。结果表明,高温级使用MOFs/乙醇工质对,而低温级使用COFs/乙醇工质对可以大幅提高级联吸附式热泵的COPC。构效分析表明,高性能级联吸附式热泵工质对需具有以下特征:1)在低温级和高温级中都需具有较高的工作吸附量;2)在低温级和高温级中都应具有适宜的平均吸附焓;3)大孔径的MOFs/COFs适用于低温级而小孔径的MOFs/COFs适用于高温级;4)低温级中的MOFs/COFs应具有较低的亨利系数,而高温级中的MOFs/COFs应具有较高的亨利系数,即低温级的吸附剂应具有阶梯状吸附曲线,而高温级的吸附剂应具有I类吸附曲线,此趋势也通过实验进行了验证。此外,还采用机器学习算法极大地提高了预测海量（＞10~6）级联吸附式热泵工质对COPC的效率。上述研究发现吸附式热泵的COP与阶梯状吸附曲线的拐点位置密切相关。并且,吸附式热泵在不同工况（制热、制冷和制冰）下都有其最适宜的拐点位置范围。给定工况下,拐点位置位于适宜拐点范围的工质对,方可具有较高的热泵能效比。因此,从COP的计算公式出发,理论推导了不同工况下高性能热泵工质对应的适宜拐点范围。研究表明,制冷工况下具有最大的适宜拐点范围,其次则是制热和制冰工况。且制冷工况下适宜拐点范围偏向于阶梯状吸附曲线,而制冰工况偏向于I类吸附曲线。此外,研究还发现热源温度和蒸发温度分别影响适宜拐点范围的下限和上限。随后,构建理想的阶梯状吸附曲线,通过数值模拟进行了验证。本研究为高性能吸附式热泵工质对的筛选提供了新方法和新思路,为高性能吸附式热泵的研发提供了理论基础和技术支持,有利于吸附式热泵的实际应用。