【摘 要】
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目前为止,铂纳米材料依然是燃料电池中最有效的阴极电催化剂。高活性铂纳米催化剂的合成引起了研究者的广泛关注。为解决贵金属成本高、使用寿命短的问题,可以将纳米结构负载在比表面积较高的辅助材料上,如炭黑、石墨纳米纤维和碳纳米管等。其中石墨烯具有良好导电性,高表面积以及高机械强度等优势,可作为二维纳米负载材料。本文采用短肽为模板合成了一维铂纳米材料,考察了石墨烯种类、铂纳米粒子与石墨烯的结合方式以及多肽种
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目前为止,铂纳米材料依然是燃料电池中最有效的阴极电催化剂。高活性铂纳米催化剂的合成引起了研究者的广泛关注。为解决贵金属成本高、使用寿命短的问题,可以将纳米结构负载在比表面积较高的辅助材料上,如炭黑、石墨纳米纤维和碳纳米管等。其中石墨烯具有良好导电性,高表面积以及高机械强度等优势,可作为二维纳米负载材料。本文采用短肽为模板合成了一维铂纳米材料,考察了石墨烯种类、铂纳米粒子与石墨烯的结合方式以及多肽种类对铂纳米组装体形貌的影响,并探讨了多肽与铂前驱体的浓度、温度对铂纳米材料的形貌及电化学性能的影响。我们考察了在水相中,不同的还原方式（使用氧化石墨烯不还原、分步还原法、一步还原法）对石墨烯/肽/铂组装体形貌及电化学性能的影响。TEM结果显示,一步还原法（铂前驱体和氧化石墨烯同时被L-抗坏血酸还原的方法）中铂纳米纤维并排吸附在石墨烯表面,铂纳米纤维直径更小,且排列紧密。电催化实验表明,三种引入石墨烯合成的石墨烯/肽/铂复合结构催化活性较不引入石墨烯的肽/铂纳米材料的催化活性均有所降低。但在加速老化实验中,经250次循环后采用一步还原法合成的石墨烯/肽/铂组装体活性可保留70.8%,1000次循环后仍可保留45.6%,而不引入石墨烯的肽/铂纳米材料中仅剩32.2%。石墨烯虽然会使催化活性降低,但能起到稳定铂纳米结构的作用。一方面是因为还原的氧化石墨烯（RGO）的含氧集团经还原后变成羟基,可与铂前驱体结合。另外一方面是铂前驱体与多肽结合电势电位为正,可与带负电的还原的氧化石墨烯发生静电相互作用。我们考察了温度、组分浓度以及多肽与铂前驱体的比例对短肽/铂组装体的影响。70℃水浴后的对短肽/铂组装体的纤维中铂颗粒的融合性更高,排列更紧密。在电化学实验中显示其电催化活性和稳定性都有明显提高。而提高多肽和铂前驱体浓度有利于铂组装体催化活性的提高,但对于稳定性改善效果不大。在提高温度和浓度双重作用下,I3KY/Pt复合材料表现出较高的催化活性和极高的稳定性,其稳定性能在1000次循环中几乎保持不变。分析原因可能是提高温度促进了铂前驱体在多肽表面吸附,并且提高浓度有利于较细的纤维互相缠绕成纤维簇,能确保其在电化学过程中的稳定性。采用一步还原法利用四种短肽（I3K、I3KY、I3YK、I3KDopa）合成了RGO/短肽/Pt纳米组装体。TEM结果发现,RGO/短肽/Pt材料中铂纳米颗粒都可以稳定吸附在还原的氧化石墨烯表面,RGO/I3K/Pt材料中铂纳米排列紧密,具有较高的纵横比。RGO/I3KY/Pt的铂纳米颗粒呈放射状排列,且分布较为均匀。RGO/I3YK/Pt的铂纳米颗粒与GO/I3KY/Pt复合材料类似,也呈放射状的铂纳米颗粒,但颗粒较RGO/I3KY/Pt稍大。RGO/I3KD/Pt材料中铂纳米颗粒也能吸附在石墨烯表面,但颗粒明显较小,仅有5 nm左右。电催化实验表明RGO/I3KY/铂组装体250次循环后维持在原来的95.0%,在经过1000次循环后仍能维持在68.0%,因此RGO/I3KY/Pt比RGO/I3K/Pt有更高的循环耐久稳定性。分析其原因可能是酪氨酸上的苯环与RGO具有π-π堆积作用,使RGO、I3KY和铂粒子这三者紧密结合,从而增加了稳定性。
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