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随着我国汽车工业的发展，汽车的保有量在快速增加，因此汽车排气给大气造成的污染也在加重，在汽车排气中安装高效的废气催化净化器是控制汽车尾气排放的有效方法，已被越来越多的国家所采用。随着环保要求的不断提高，汽车尾气净化催化剂的研究中也面临许多的问题：如何进一步提高三效催化剂的净化效率，特别是解决冷启动时排污严重的问题；如何扩大催化剂的操作窗口，以适应富氧尾气中NOx的消除性能；如何降低贵金属在催化剂中的使用量，以进一步降低成本，等等。立足稀土大国的国情，从经济和环保的角度出发，研究稀土作为助剂、制备高性能的低贵金属含量的汽车尾气净化三效催化剂，不仅具有重要的理论和应用价值，也是环境催化领域具有挑战性的课题之一。本论文首次将溶液表面化学的微乳化技术与掺杂稀土改性铈锆固溶体的制备有机结合起来，制备了含稀土的Ce-Zr-O固溶体(如Ce-Zr-La-O、Ce-Zr-Pr-O和Ce-Zr-Nd-O)，并研究了γ-Al2O3基涂层和低贵金属含量的蜂窝陶瓷三效催化剂，考察了它们对CO、HC、NOx净化反应中的催化性能。运用XRD、SEM、Raman、TG-DTA、DSC、BET表面积、N2-吸附及H2-TPR等多种物化测试技术对催化剂的物化性能进行了研究，并与催化剂的催化性能进行了关联，发现了一些有规律性的现象，为进一步研究新型的三效催化剂提供了基础的数据。论文的主要研究内容和重要的研究结果如下：
1.含稀土－铈锆固溶体的制备
通过共沉淀法制备了纳米掺杂稀土的铈锆固溶体，并对铈锆固溶体的组成、制备、结构和性能之间的关系进行了初步探讨；母液的pH、加料方式、陈化与洗涤、焙烧温度等对Ce-Zr-O比表面积和热稳定性产生影响，在pH值为10.0、陈化时间为5天、逆流加料条件下制备时，在550℃焙烧5h后Ce-Zr-O的表面积达到最大(102.4m2/g)，经1000℃焙烧5h后比表面为33.5m2/g。
在CeO2-ZrO2-La2O3中，La的存在能促进CeO2-ZrO2固溶体的还原，提高贮氧能力；在Pd/CeO2-ZrO2/γ-Al2O3中加入La有利于提高催化剂的耐热稳定性，阻止γ-Al2O3在高温下的晶相转变，进一步稳定Al2O3的结构，保持其高的表面积。
2.反相微乳法在纳米铈锆固溶体制备中的应用
通过对曲拉通X-100/正己醇/环己烷形成微乳液体系的电导率和相图的研究，确定了用反相微乳法制备纳米铈锆固溶体的方法，通过对微乳液的研究，证明了实验方案所采用的组成比例可以形成W/O型反相微乳液，从而使铈锆固溶体的反应发生在反相微乳液的水核中，制备的纳米粒径可以得到较好地控制。用反相微乳法制备的不同稀土元素和Si改性的铈锆固溶体Ce-Zr-La-O、Ce-Zr-Pr-O和Ce-Zr-Nd-O，并用于汽车尾气三效催化剂中，考察了三效催化剂的性能。用反相微乳法制备的样品比用共沉淀法制备的样品具有更小的粒径，更大的比表面积和更好的高温热稳定性，经过1000℃/4h焙烧后的Ce-Zr-La-O样品(Ce/Ze/La=1/1/0.06，mol)仍能保持126m2/g的比表面积，粒径保持在10nm左右。探讨了反相微乳制备复化氧化物的形成机理。
3.γ-Al2O3基涂层的制备研究
采用一步法制备了性能优良的蜂窝堇青石载体铝基涂层。涂层在载体上的负载量与涂层液的粘度、固含量和pH等参数有关，增加料液的固含量有利于负载量的提高，适宜的料液固含量为30～40％。采用多次浸渍方法负载时，首次负载量明显大于第二次和第三次浸渍负载量，适宜的负载量为8～15％。涂层料液的粘度对料液颗粒分布产生影响，低粘度时，涂层液主要是小粒径的颗粒为主，且粒径分布较窄，由此料液制备的涂层有较好的抗震动和抗热冲击性能；高粘度时，涂层液主要是微米级颗粒，且粒度分布较宽。蜂窝堇青石载体经一步法负载涂层后，具有与载体较强的结合力，可获得约50m2/g的表面积。SEM结果证明，经负载后的载体具有均匀的γ-Al2O3基涂层表面，达到了对蜂窝堇青石表面改性的目的，为负载催化剂组分提供了较为理想的催化表面。
4.掺稀土CeO2-ZrO2在单Pd和低贵金属含量三效催化剂中的应用
通过对整体式三效催化剂的催化性能评价，采用改性纳米铈锆固溶体可以较好地改善氧化铝涂层的高温热稳定性，提高三效催化剂的催化活性。在Pt、Pd和Rh三元素贵金属催化剂研究的基础上，制备了单Pd负载量为1g/L的Pd/CeO2-ZrO2-La2O3/γ-Al2O3/蜂窝陶瓷催化剂，考察了对CO、C3H8和NOx的三效催化净化活性，结果表明，在Pd/CeO2-ZrO2/Al2O3/蜂窝陶瓷催化剂中加入La2O3后，能明显地改善催化剂的低温活性和三效催化性能，经1000℃老化10h后，CO、C3H8和NOx净化的起燃温度(T50)分别为330℃、350℃和380℃。研究证明了在γ-Al2O3基涂层中含有掺杂La2O3的CeO2-ZrO2固溶体，在低载量贵金属条件下，表现出较高的氧化和还原催化活性。在Pr和Nd改性的铈锆固溶体为用助剂的三效催化剂性能中，反应物的低温起燃特性T50和T90的反应活性也同样均有了较大的改善和提高，说明添加Pr、Nd的CeO2-ZrO2固溶体对提高催化剂的三效催化作用有较好的促进作用。