【摘 要】
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在高级氧化工艺中,超声催化和光催化技术因其绿色高效的特点被广泛应用于多种有机污染物的处理当中,开发成本低、性质稳定和无毒性的半导体催化剂成为研究重点。在众多半导体材料中,锡酸盐纳米材料因具有特殊的晶体结构而用于发光基底、高温颜料和催化氧化等领域中,但它在超声催化和光催化技术中研究较少。本文以锡酸盐及其复合材料为研究对象,探索它们的催化性能,主要研究内容如下:(1)通过调节溶液p H值,采用水热法成
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在高级氧化工艺中,超声催化和光催化技术因其绿色高效的特点被广泛应用于多种有机污染物的处理当中,开发成本低、性质稳定和无毒性的半导体催化剂成为研究重点。在众多半导体材料中,锡酸盐纳米材料因具有特殊的晶体结构而用于发光基底、高温颜料和催化氧化等领域中,但它在超声催化和光催化技术中研究较少。本文以锡酸盐及其复合材料为研究对象,探索它们的催化性能,主要研究内容如下:(1)通过调节溶液p H值,采用水热法成功合成纳米Bi2Sn2O7,并对该材料的物相和形态等进行分析和研究。在超声辐射下,催化降解喹啉蓝(QB)以研究Bi2Sn2O7材料的超声催化活性。实验结果表明,当溶液p H值为12时,制备的催化剂对QB超声催化降解率可达99.9%以上。之后,根据自由基捕获实验,提出Bi2Sn2O7材料超声催化降解的可能机理。(2)采用一步水热法分别通过调节反应溶液p H值和改变Sn源制备了Sm2Sn2O7材料,使用一系列测试对该半导体材料进行表征。结果表明,溶液p H值为9,Sn源为Na2Sn O3条件下,制备的Sm2Sn2O7样品超声催化酸性橙7(AO7)具有最好的降解效率(99.9%)。依据以上最佳合成条件还制备了Dy2Sn2O7和Er2Sn2O7纳米材料,以AO7、酸性蓝(AB)和QB为目标污染物研究和比较三种材料的超声催化降解性能,根据捕获实验,提出Dy2Sn2O7超声催化降解机理。(3)采用光化学沉积法合成新型Ag/Ag Cl/Sm2Sn2O7光催化剂,使用多种表征方法系统研究该材料的结构、形态、光学和电化学性质等。在可见光照射下对罗丹明B(Rh B)和甲基橙(MO)的降解研究该材料的光催化性能,结果表明Ag/Ag Cl的含量在光吸收和光催化性能中起关键作用。最佳Ag/Ag Cl含量的样品对Rh B和MO的降解率均高于99.2%,根据捕获实验,提出Ag/Ag Cl/Sm2Sn2O7相应的光催化降解机理。(4)采用水热法合成新型Cd S-Sm2Sn2O7复合材料,通过多种测试对复合催化剂材料进行表征,10%-Cd S-Sm2Sn2O7对Cr6+的还原率为99.9%,产氢速率为78μmol·h-1·g-1,根据活性自由基推测Cd S-Sm2Sn2O7材料的光催化反应机理。还制备了Cd S-Dy2Sn2O7复合材料,将其用于光催化还原Cr(Ⅵ)和光解水产氢。在可见光辐射60 min后,Cr(Ⅵ)溶液几乎被还原完全,以乳酸为牺牲剂时,Cd S-Dy2Sn2O7材料产氢速率可达177.8μmol·h-1·g-1。根据EPR确定活性自由基,以推测Cd S-Dy2Sn2O7复合材料的光催化机理。
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