【摘 要】
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本文以混合层型粘土累托石为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法、原位生长法和水热法制备锰基累托石催化剂,探究了制备方法和制备参数（前驱体、煅烧温度和料液比等）对催化剂结构的影响,具体研究内容如下:采取等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法制备Mn/REC催化剂,在确定最优负载量为10 wt%的情况下,比较不同制备方法对催化剂催化活性的影响并探究了催化剂载体与活性组分协同作用本质。从催化剂的活性测试结果可以
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本文以混合层型粘土累托石为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法、原位生长法和水热法制备锰基累托石催化剂,探究了制备方法和制备参数（前驱体、煅烧温度和料液比等）对催化剂结构的影响,具体研究内容如下:采取等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法制备Mn/REC催化剂,在确定最优负载量为10 wt%的情况下,比较不同制备方法对催化剂催化活性的影响并探究了催化剂载体与活性组分协同作用本质。从催化剂的活性测试结果可以看出:在空速为105000 h-1时,100 ℃-300 ℃温度范围内,Mn10/REC-IP催化剂的NO转化率很低,而Mn10/REC-CP和Mn10/REC-SP催化剂在高空速下均能够保持80%以上的NO转化率。各种表征结果显示:累托石与催化剂制备方法间存在显著的匹配效应,原位生长法和共沉淀法对累托石片层具有显著的柱撑效应使活性组分在层间生长,具有较高分散性的团簇状MnOx使得催化剂的比表面积成倍增长。而浸渍法下颗粒状MnOx使催化剂的表面孔道结构堵塞,比表面积明显降低。围绕原位生长法主要探究了催化剂制备参数前驱体对催化剂理化性质的影响,并简要探究了催化剂的煅烧温度、料液比以及工况条件等的影响,同时对催化剂的工业应用前景作了展望。实验结果表明:料液比为1:1,未经煅烧的Mn10/REC-SP（Ac-）催化剂的NO转化率最高,并且不同锰前驱体下MnOx与累托石载体的协同作用不同,使用的锰前驱体不同可使催化剂表面MnOx呈不同形态分布于累托石表面,显著影响其催化活性。Mn10/REC-SP（Ac-）催化剂具有的较大比表面积、较强的氧化还原能力、丰富的表面酸性、较强的NO处理能力、最高的Mn4+含量和表面化学吸附氧含量是其具有较高催化活性的原因。同时,比较了Mn10/REC-SP（Ac-）催化剂在不同煅烧温度下的各种表征可得,该催化剂在300 ℃和400℃下均可表现出较高的热稳定性,且该催化剂还表现出优异的耐久性和较高的硬度。采用条件更为温和的水热法制备了一系列Mn/REC-HP催化剂,探究了Mn负载量对催化剂脱硝性能的影响。实验结果显示,水热法有助于生成由纳米片组成的网状MnOx,且随着负载量的不同,MnOx在催化剂表面的分布不同,这与催化剂表面MnOx分散是否均匀,以及比表面积、孔容等密切相关。适当的负载量有助于在累托石表面形成均匀的MnOx纳米片网状结构,且拥有较大的比表面积和孔容,从而影响其催化活性。
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