【摘 要】
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氢气是一种清洁绿色而且可再生的能源。电催化水解制氢因为其操作简单方便而广受关注,但由于贵金属催化剂昂贵的价格和有限的资源导致广泛应用受到限制。开发高效、稳定的非贵金属电催化剂仍然是一个巨大的挑战。金属有机框架材料由于自身结构可调控,比表面积大,孔径丰富等优点而广泛应用于吸附、催化等领域研究。利用过渡金属和有机配体合成金属有机框架材料,并通过碳化、磷化、硫化等方式改性,可以得到性能优异的电催化剂。本
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氢气是一种清洁绿色而且可再生的能源。电催化水解制氢因为其操作简单方便而广受关注,但由于贵金属催化剂昂贵的价格和有限的资源导致广泛应用受到限制。开发高效、稳定的非贵金属电催化剂仍然是一个巨大的挑战。金属有机框架材料由于自身结构可调控,比表面积大,孔径丰富等优点而广泛应用于吸附、催化等领域研究。利用过渡金属和有机配体合成金属有机框架材料,并通过碳化、磷化、硫化等方式改性,可以得到性能优异的电催化剂。本研究分别利用羧酸类和富氮类配体与过渡金属通过两步法合成两类不同的催化剂,分别将其应用于析氢反应（HER）,析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）,利用其进行全分解水（OWS）和锌空气电池研究。1、采用配位约束热解法制备了一种高效的空心海胆状全分解水催化剂,该催化剂将约5 nm的超微型Co/Ni合金成功嵌入到纳米棒组装单元中。这种合成的催化剂不仅拥有出色的催化效率,当电流密度为10 mA·cm-2时,HER和OER的过电位仅为70和296 mV。同时它也具有HER、OER和全分解水的长期稳定性,在24 h稳定性测试中,电压仅增加2.8%,2.9%和1.8%。因此,将超微型Co/Ni合金颗粒、空心结构和细长纳米棒相结合的催化剂可为其他电催化剂的设计和制备提供新的思路。2、利用溶剂辅助配体交换法,将ZIF-8中的部分2-甲基咪唑配体交换成5-甲基四唑,同时向其中掺杂Fe离子,得到表面粗糙的空心多面体结构。在O2饱和的0.1 M KOH中测试,半波电位为0.95 V,极限电流密度为7.02 mA·cm-2,具有较好的甲醇耐受性和长期稳定性。将其制备成一次性锌空气电池,电池的开路电压高达1.55 V,电流密度为380 mA·cm-2时峰值功率密度为340 mW·cm-2,比容量为692 mAh·gZn-1。图[26]表[9]参[137]
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