有机微纳电致化学发光传感器的构建及其在手性识别中的应用

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电致化学发光(ECL),是电极表面上的电活性物质之间通过高能电子转移反应生成电子激发态的过程,由于其具有多功能性,高稳定性,实时分析,低检测限通常被用于化学和生物分析中。怎样才能更好的揭示界面上的电子转移反应以便更好地理解电致化学发光过程和推动电致化学发光发展,是现今的一个热点问题。本文中,选取典型的有机物质作为活性材料,研究了活性材料微纳结构的可控制备、电致化学发光性质及其传感应用。然后,选择手性脯氨酸对映体作为共反应剂分别构建出两种不同的非共价键反应体系,并进一步研究了ECL反应机制。与此同时,通过解析这些微纳材料的电致化学发光性质,拓展了ECL传感器在逻辑操作中的应用,并取得了一些成果。(1)选择典型的有机半导体材料BPEA作为活性分子,通过分子自组装过程制备了两种不同结构的BPEA微纳材料。将两种不同结构的BPEA微纳材料固定于ITO上,从而构筑成可以重复使用的电致化学发光传感器,其在检测TPrA时,表现出很好的灵敏度和稳定性。并进一步将构建的传感器应用于手性分子的检测中,所制备的传感器对脯氨酸对映体表现出了非常高的ECL响应,并且对左旋脯氨酸分子与右旋脯氨酸分子有着不同的ECL响应,从而很好地实现了手性识别功能。(2)目前,大多数的研究者主要关注ECL机制问题,很少探究ECL-活性材料与共反应剂两相界面之间的非共价相互作用在ECL电子转移过程中的重要作用。我们选择两种有机螯合物作为建筑模块,通过简单的再沉淀法和控制温度的物理气相沉积方法,分别合成出一维单一结构体系与聚集诱导的多结构体系,并基于此成功构建出了分别以静电力、以静电力和氢键为主导的两相界面的非共价作用的ECL传感器。最后,选择具有-(NH)s-可形成氢键的手性分子作为研究调节氢键能力的合适的共反应剂,这不仅为研究不同非共价相互作用和对映体立体选择性的手性识别提供了良好的平台而且也能提供对ECL反应机制更深刻的理解。(3)逻辑门是一种根据输入条件(0或1)来确定其输出状态(0或1)的二进制转换,其是传统计算机微处理器的基础。使用聚集诱导的IrPA微米材料传感器作为信号输入,痕量的脯氨酸对映体分子作为另一信号输入,构建出以ECL强度为信号输出的逻辑门操作。与传统的传感设备相比,智能的逻辑门传感器能够根据逻辑运算高效的识别出手性分子,这将非常有助于双功能逻辑传感设备的开发。
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