界面是复合材料的重要组成部分，其结构和性能直接影响复合材料的性能。偶联剂有利于提高增强材料与树脂之间的界面结合强度。本论文在选定介电性能优异的氰酸酯树脂为基体、以玻璃纤维和纳米二氧化硅为增强材料的基础上，首先设计并合成了一种小分子硅烷偶联剂SCA-1和一种三元共聚物大分子偶联剂SCA-3，对其合成工艺进行了优化，，并利用红外光谱、核磁光谱和元素分析、凝胶渗透色谱等进行了表征，并研究了两种偶联剂的溶解性和介电性能。其中SCA-1的收率比资料报道的提高15％，而SCA-3在国内外属于首次合成，具有合成工艺简单、分子量分布窄、介电常数和介电损耗大等特点，在压电材料领域具有潜在的优势。第二，用合成的小分子SCA-1与常用的KH-550以及大分子SCA-3处理E-玻璃纤维，研究了不同的处理工艺对玻璃纤维的表面特征的影响。结果表明，偶联剂处理可提高纤维表面的憎水性和与氰酸酯树脂溶液的浸润性，其顺序均为大分子SCA-3处理的＞SCA-1处理的＞KH-550处理的。利用Fowkes-Good几何方程和Young-Dupre方程计算了玻璃纤维的表面自由能及其与氰酸酯树脂之间的粘附功。结果表明，E-玻璃纤维的表面自由能降低，其顺序为SCA-3处理的＜SCA-1处理的＜KH-550处理的，原因在于分子结构的不同，引起其极性下降。第三，以双酚A型氰酸酯树脂（CE）为基体、以E-玻璃纤维为增强材料制备高性能E-玻璃纤维／CE透波复合材料，在分析CE固化动力学的基础上，确定了复合材料的制备工艺，研究了三种偶联剂SCA-1、KH-550和SCA-3对复合材料力学性能、介电性能和吸水性的影响。利用动态力学分析（DMA）对复合材料界面结合强度和界面相的均匀性进行了研究。结果表明，用SAC-1制成的复合材料界面结合强度高，界面相均匀性好，用SAC-3制成的复合材料在界面性能较差，从而影响到复合材料的宏观性能。与KH-550相比，以小分子SCA-1制备的复合材料的力学性能、介电性能和耐水性较好，大分子SCA-3的力学性能和介电性能较小，但水对其介电性能影响较小。并利用SEM对界面断裂形貌进行了分析，其结果与DMA分析相一致。第四，用环氧基氨基硅烷偶联剂KH-560和大分子SCA-3改性纳米SiO₂表面，制备纳米SiO₂／CE复合材料研究了不同改性对纳米SiO₂／CE复合材料力学性能、介电性能、热性能和摩擦性能的影响。纳米SiO₂经偶联剂SCA-3和KH-560处理后，其改性效果增强，特别是经大分子SCA-3处理后的复合材料在静态力学性能、动态力学性能、耐热性和减摩耐磨擦性方面显示出更好的效果。SEM显示原因在于SCA-3处理后的纳米SiO₂在基体CE中的分散性更好。DMA分析表明SCA-3处理后的纳米SiO₂／CE复合材料的对界面粘结强度更大，并从化学结构上进行了解释。这些研究结果为选择适合于一定环境条件下使用的偶联剂和合成新型的功能偶联剂提供了重要的理论依据。