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光催化技术在环境保护、新能源、高效抗菌和自清洁材料等诸多方面都有广泛应用前景。自从光催化降解有机和无机污染物的方法产生以来,具有高催化活性的光催化剂的设计和制备便引起人们极大的关注,因为这种催化剂可以有效地利用太阳能资源,是一种绿色环保技术。二氧化钛(Ti02)由于其相对成熟的合成技术以及较高的反应活性和稳定性,已经成为目前普遍应用的光催化剂。然而,二氧化钛两种主要构型锐钛矿和金红石的禁带宽度分别为3.2eV和3.0eV,很难利用波长大于400nm的可见光谱段催化氧化水中有机污染物,只能利用约占太阳能4%的紫外光,这一结果制约了二氧化钛对于太阳能的有效利用,同时二氧化钛在光照下产生的空穴-电子对活性位极易发生重组,导致催化剂失活,从而丧失光催化活性。近年来,与二氧化钛具有相似催化氧化机制的杂多酸(POMs)成为研究热点。杂多酸既具有酸性又具有氧化还原性,催化活性高、选择性好和反应条件温和等优点,是在处理工业废水极具发展前景的新催化剂。杂多酸的禁带宽度从3.1eV到4.6eV不等,现有研究表明,杂多酸的激发光主要是紫外光或近紫外光,对于太阳能的利用率同样比较低。本论文研究内容主要以拓宽光催化材料光响应范围及提高活性位稳定性为目标,设计合成了具有高效光催化活性的三元杂化催化剂,对于传统二氧化钛光催化材料存在的局限性,针对性地采取改进措施。主要包括以下几个方面的内容：(1)三元杂化光催化剂TiO2-SiO2-POMs的设计与合成；(2)三元杂化光催化剂TiO2-SiO2-POMs作用机制研究；(3)TiO2-SiO2-POMs催化剂在可见光降解罗丹明B中的性能。一、三元杂化光催化剂TiO2-SiO2-POMs的设计与合成以二氧化钛为中心元素,向催化剂体系中引入具有光催化活性的杂多酸,再通过引入二氧化硅(Si02)形成三元杂化催化剂。杂多酸通过浸渍法进行筛选,发现硅钨酸比磷钨酸和含锰杂多酸相比具有更高的反应活性。研究了分步溶胶凝胶法、一步合成方法和共溶剂诱导凝胶法(CIG)等合成三元杂化催化剂的方法,发现溶胶凝胶法合成的催化剂具有操作简单和活性高的优点。二、三元杂化光催化剂Ti02-SiO2-POMs的作用机制研究三元杂化催化剂提高了催化剂的可见光催化活性和稳定性。本文以漫反射光谱(DRS)、X射线多晶衍射(XRD)和时间分辨微波传导技术(TRMC)等多种表征手段对催化剂性能进行了分析。二氧化硅的引入显著提高了催化剂的比表面,促进了二氧化钛的高分散。DRS研究表明：引入二氧化硅的三元杂化催化剂降低了其禁带宽度,增强了催化剂在可见光区的响应。XRD表征结果发现在三元杂化催化剂中,金红石构型二氧化钛减少,而更有利于可见光下反应的锐钛矿构型二氧化钛增多。此外,二氧化硅由于其自身的疏水性,具有预富集待分解对象的作用,提高了反应的效率。TRMC表明：引入了杂多酸的催化剂的光催化活性有了显著提高,其原因在于二氧化钛和杂多酸的结合促进了空穴→空穴、电子→电子的横向电荷转移,稳定了空穴-电子对,使得光催化活性得以提高。由于二氧化硅、杂多酸和二氧化钛三者之间的协同作用,促使三元杂化Ti02-SiO2-POMs在可见光下的光催化反应中拥有更高的活性和稳定性。三、Ti02-SiO2-POMs催化剂在可见光降解罗丹明B中的性能罗丹明B是一种有机染料,选取了降解水溶液中的罗丹明B作为光催化反应的探针反应对于研究光催化技术在处理含有机物废水中的应用具有普遍意义。通过反应条件优化评价,获得如下优化条件：占0.1mmol/L的罗丹明B水溶液的比为1.4g/L的三元杂化Ti02-Si02-SiW120404-催化剂,其中Ti02：Si02：SiW120404-的摩尔比为1：2：0.007,以空气作为氧化剂通入反应体系,用100mL、100ppm罗丹明B作为原料,反应前在无光、不通入空气的条件下以700rpm的速率搅拌150分钟,达到吸附-脱附平衡,之后打开光源(波长大于420nnm)进行反应,温度60℃下反应60分钟之后,罗丹明B的转化率超过了99%。反应遵循一级反应动力学方程,动力学常数为k为0.163min-1。