基于UiO-66(NH2)复合光催化剂的制备及其光催化性能的研究

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光催化技术是一种环保高效的技术并在环境修复领域有广大的应用空间。当前,许多MOFs材料和基于MOFs的材料已经作为光催化剂用于污染物去除。UiO-66(NH2)是一种可见光响应的具有微孔结构的金属锆-有机框架材料,它拥有好的热稳定性,化学稳定性,大的比表面积等优点。然而,因其快速的电子-空穴对复合率和不足的太阳能利用能力,UiO-66(NH2)的光催化能力不能令人满意进而限制了其应用范围。目前,抗生素的污染现状和环境毒性,对生态环境和人体健康造成威胁。因此,本研究围绕改善UiO-66(NH2)的光催化性能及去除水体中抗生素展开,进行了一系列研究工作。以半导体复合方式提升UiO-66(NH2)的光催化性能,通过简单原位沉积法构建AgI/UiO-66(NH2)异质结体系,并研究其在可见光激发下对水体中四环素的去除效果。
  在论文的第一部分中,以原位沉积法制备AgI/UiO-66(NH2)复合光催化剂,通过一系列表征手段讨论和分析了所制备光催化剂的物理性质、形貌结构、化学组成、光学性质和电化学性质,提出了可能的材料复合机理。论文的第二部分中,通过在可见光下降解四环素(TC)来评估光催化性能。研究了影响光催化反应效率的因素,包括初始TC浓度,反应pH和共存离子。对四环素的降解路径和中间产物进行了分析和推断,并提出了AgI/UiO-66(NH2)异质结体系可能的电荷转移路径和光催化机理。
  结论表明,AgI/UiO-66(NH2)复合材料具有大的比表面积和孔体积,拓宽了的光吸收阈值,好的电子-空穴对分离效率等优点,AgI/UiO-66(NH2)异质结体系改善了UiO-66(NH2)的光催化性能。当AgI的质量分数在AgI/UiO-66(NH2)中占比30%时(AUN-2),其对四环素光催化去除效果最佳为80.7%,是UiO-66(NH2)的3.8倍和AgI的2.1倍,降解速率则是UiO-66(NH2)的30.5倍和AgI的3.8倍。AgI/UiO-66(NH2)复合材料具有出色的光稳定性和可重复使用性。?O2-,h+是光催化过程中的主要活性自由基。随着少量银单质的产生,AgI/UiO-66(NH2)传统II类异质结转变为自组建的AgI/Ag/UiO-66(NH2)新型Z型异质结。AgI/UiO-66(NH2)复合光催化剂性能的提升可归因于可见光吸收范围的拓宽,足够的活性位点,光生电子-空穴对的有效分离和被保留的强氧化还原能力的光生电子和空穴的协同作用。我们研究了一种新型UiO-66(NH2)基光催化剂,提供了简易的制备方法并扩大了其在环境修复中的应用,为进一步改善UiO-66(NH2)光催化性能提供了参考。
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