基于Cu2O-CuO异质结构的精确调控构筑高效CO氧化催化剂的研究

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CO通常由化学品生产过程、车辆尾气排放和化石燃料的不完全燃烧产生。其中,CO可对人类的健康和生活环境造成了严重影响,他不仅是空气质量污染指数指标中与PM2.5、O3等六个重要的参数之一,也是环境污染防治过程中必须高度关注和管控的污染物。为了降低大气中的这些污染物的总体浓度,从排放源头对于CO的脱除处理在化工环保领域具有广阔的应用前景。在低温条件下的催化氧化是一种有效的脱除CO的方法,但人们在选择和制备高性能的CO催化剂的过程中会受到很多现实因素的影响,如成本高或制备过程繁琐。铜氧化物因其在低温下的高活性,在CO催化氧化反应中引起了人们的极大关注。本文通过设计制备一系列Cu2O基催化剂,通过研究不同制备方法以及载体负载等来进一步提高催化剂的活性,从而提高CO的催化氧化效率,主要研究内容如下:1.通过液相还原法法合成了均匀的Cu2O纳米立方体,在空气中控制煅烧进一步转化为Cu2+/Cu+比例可调的Cu2O-CuO纳米立方体系列并应用于CO催化氧化的催化剂。深入研究了催化剂的微观结构、氧化还原性能、煅烧温度等因素对Cu2+/Cu+比例以及低温催化活性的影响。结果表明,异质结构催化剂通过提供CO低温氧化协同反应位点增加催化活性的优势,将Cu2O催化剂的活性温度降低了至少30℃。2.采用一锅法合成策略制备了Cu2O空心球催化剂,并制备了一系列不同Cu2+/Cu+比的Cu2O-CuO异质结空心球并应用于CO氧化反应的催化剂。通过改变催化剂的形貌来对异质结构的催化氧化性能进一步进行研究。Cu2O-CuO异质结的存在增加了表面氧空位的浓度,进一步增强了氧的活化能力。最终提高了催化剂的低温CO氧化性能,起活温度相比立方体结构催化材料降低了20℃。结果表明,一锅法合成策略有利于提高Cu2O基催化剂催化活性,是合成新型高效Cu2O基CO氧化催化剂的有效方法。3.分别采用改进的一锅法制备了α-MnO2纳米管空心微球,CeO2纳米球以及SBA-ZSM-5作为载体,通过液相还原沉积沉淀法合成策略制备了15%Cu2O/S(S=α-MnO2,CeO2,SBA-ZSM-5,商用Fe2O3)催化剂并应用于CO氧化反应的催化。选取最佳的CO催化氧化活性的Cu(I)/α-MnO2进一步制备了一系列不同Cu2+/Cu+比的Cu2O-CuO/α-MnO2异质结纳米管空心微球催化剂应用于CO氧化反应的催化。结果表明,Cu2O-CuO异质结构以及CuO-MnO2界面的存在增加了表面氧空位的浓度,进一步增强了氧的活化能力。最终提高了催化剂的低温CO氧化性能,在室温下即可出现活性,100%转化率所需要的温度降低了至少30℃。因此,在Cu2O-CuO异质结构的基础上引入MnO2是合成新型高效Cu2O基CO氧化催化剂的有效方法。
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