论文部分内容阅读
生物活性分子的检测在环境监测、生物研究、医学检验等方面具有重要的意义,而场效应晶体管生物传感器是一种能够将生物信号转化为电信号进行检测的新型检测器件,因为具有快速响应、实时检测、灵敏度高等优点在生物检测和研究领域中具有巨大的应用价值。二维金属有机框架(MOFs)材料具有高比表面积、活性位点丰富、孔洞结构可调控等特点,是作为场效应晶体管沟道层材料的理想选择之一。制备和研究基于MOFs材料的场效应晶体管并将其作为生物传感器可以扩展场效应晶体管在生物检测领域的应用,并且结合MOFs材料和场效应晶体管的优势有望开发出新型、高性能的生物传感器件。基于以上论述本文的主要研究内容和取得的结果如下:1.采用一种简便的基于固液界面反应的原位生长方法制备了一种具有大面积、均匀且厚度可控的薄膜结构的Ni-MOFs-FET器件。随着反应时间适当延长(不超过120分钟),场效应晶体管的电导性能和场效应性能随之提高,从而实现了通过改变反应时长调控器件的性能。与通过其他方法(冲压法、滴涂法和共混旋涂法)制备的器件相比,经过优化的Ni-MOFs-FET器件具有高载流子迁移率(45.4 cm2 V-1 s-1)和良好的电流开关比(2.29×103)。此外通过将一定浓度的壳聚糖与Ni-MOFs粉末共混旋涂的方法可以制得均匀薄膜,并且可以通过改变旋涂次数和速度调控薄膜厚度和导电性能,因此可以后续进一步研究该方法。Ni-MOFs-FET器件还可以作为液栅场效应晶体管,在溶液测试中具有较好的稳定性,并且对于在10-6 g/mL至10-3 g/mL浓度范围内的葡萄糖酸具有良好响应,显示出其在生物传感器领域中的潜在应用。2.通过混合金属溶液与HATP有机配体的水热反应在场效应晶体管的基底表面原位反应制得成膜性能较好的双金属Ni/Cu-MOFs薄膜,其中调节反应中Ni离子和Cu离子的摩尔比为7:1时Ni/Cu-MOFs(7:1)-FET具有良好的场效应性能。通过X射线光电子能谱分析证明双金属MOFs中的Ni离子和Cu离子具有协同效应,这也是Ni/Cu-MOFs(7:1)-FET的电导性能和场效应性能相比于单金属的Ni-MOFs-FET和Cu-MOFs-FET都有所提高的主要原因。Ni/Cu-MOFs(7:1)-FET经过戊二醛和葡萄糖氧化酶修饰后得到GOD-GA-Ni/Cu-MOFs(7:1)-FET酶传感器件,其作为液栅器件在PBS缓冲溶液中测试时的跨导(gm)为20.47 HS,载流子迁移率(μ)为401.05 cm2 V-1 s-1,电流开关比Ion/Ioff为4.89,阈值电压(Vth)为 0.32 V。GOD-GA-Ni/Cu-MOFs(7:1)-FET 酶传感器件通过酶促反应对葡萄糖具有良好的检测性能,其具有较宽的检测范围为1 μM~20 mM,在低浓度范围(1~100μM)具有较高灵敏度为26.05μA cm-2 mM-1;在较高浓度(100μM~20 mM)中测试时,其灵敏度达到10.96μA cm-2 mM-1,并且可以达到较低的检测限为0.51μM。该酶传感器件在检测葡萄糖的应用中还具有良好的特异性、再现性、短期稳定性以及响应时间短的优点,因此在未来有望作为实时检测葡萄糖的生物传感器。