【摘 要】
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随着科技的发展,能源和环境问题成为人们越来越关心的话题,热能和电能是我们社会生活中最重要的能源形态,热电作为一种绿色的新能源得到了国家越来越多的重视。热电材料以其独特的热能和电能相互转化特性成为一种很有发展前途的新能源材料,它可以利用工业、生活余热以及太阳能等方式进行温差发电。目前,热电转化效率相对较低是制约热电材料广泛应用的主要原因。热电材料中,Zintl相化合物是一种典型的“电子晶体一声子玻璃
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随着科技的发展,能源和环境问题成为人们越来越关心的话题,热能和电能是我们社会生活中最重要的能源形态,热电作为一种绿色的新能源得到了国家越来越多的重视。热电材料以其独特的热能和电能相互转化特性成为一种很有发展前途的新能源材料,它可以利用工业、生活余热以及太阳能等方式进行温差发电。目前,热电转化效率相对较低是制约热电材料广泛应用的主要原因。热电材料中,Zintl相化合物是一种典型的“电子晶体一声子玻璃”材料,其电导率和热导率可以同时被调控,即降低热导率的同时可以提高其电导率。基于Zintl相化合物的结构优势,为进一步提高其热电转换效率,通常会改变晶体结构,引入缺陷。对缺陷结构的研究,球差矫正扫描透射电子显微镜是不可或缺的表征手段。本文主要使用球差矫正电子显微镜JEM-ARM 200F、高分辨电子显微镜JEM-2010对几种CaAgxZn（1-x）/2Sb体系热电材料的微观结构进行了表征,并结合物性分析深入的研究了热电性能与微观结构的内在联系。本文主要研究内容如下:1.运用Cs矫正透射电子显微镜对CaAgSb样品进行原子尺度研究。在CaAgSb样品中发现了大量的调制结构,通过Cal Atom软件分析,发现导致调制结构出现的原因在于样品中Ca原子发生了不均匀的偏析。在CaAgSb样品中还存在大量的条带结构,这种条带结构贯穿整个晶粒。经分析发现条带结构的来源为晶胞拉伸,其中包含三层原子层被均匀拉伸。广泛分布的缺陷结构为后续CaAgxZn（1-x）/2Sb体系性能优化提供了保障。2.通过在CaAgSb的Ag位点掺杂Zn制备了CaAg0.2Zn0.4Sb。在整个测量温度范围内获得了超低的晶格热导率约为0.4 W m-1·K-1,与CaAgSb相比,ZT值得到了提高。使用经Cs校正的电子显微镜,在原子尺度上研究了样品的微观结构。观察到大量不同维度的缺陷,有零维点缺陷,一维位错,二维晶界/孪晶界和三维纳米析出相,这些缺陷在较大的频率范围内抑制了声子的传输。通过阐明声子的散射机理,我们的结果促进了对Zintl相化合物中声子传输的理解,从而为后续的性能优化提供了思路。
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