二维材料与体块材料相比具有柔性、透明、易于散热等多种优良的性质,引起研究者的广泛关注。二维材料由于其独特的结构对环境十分敏感,空气中的气体和水会在不同程度上影响材料本身的性质,这些都是由于材料尺寸的减小而引起的效应。在纳尺度下,外场和局域场量级相当,它们之间会产生强烈的耦合。这些耦合作用可能会显著影响材料的性质。研究材料与环境界面的耦合作用可以取长避短,为未来的应用提供基础。通过第一原理分析,我们深入研究了石墨烯和磷烯体系中的水分子在材料界面处的耦合作用。除此之外,我们还研究二维材料中的力磁耦合,通过应变工程在单层二硒(铌)化铌体系中实现了磁性基态从反铁磁到铁磁的转变。本文的主要研究内容如下:(1)理论研究了功能化石墨烯与水之间的电荷交换作用,并结合实验结果分析蒸发发电的机理。参照实验中的X射线光电子能谱数据,采用第一原理系统研究了功能化石墨烯与水之间的相互作用。我们对比了水对四种功能化(羟基、羧基、醚和碳基)石墨烯的影响。吸附能的对比显示,水分子吸附在功能化石墨烯上比吸附在石墨烯上更稳定,说明功能化的石墨烯与水分子之间的相互作用更强,与实验中功能化石墨烯更亲水的结果一致。我们比较了水分子以不同吸附构型吸附在功能团附近的差异,计算结果表明,吸附构型的差异不影响水分子与功能团之间通过氢键和范德华作用结合;但会影响水分子与功能化石墨烯之间的电荷转移方向;与石墨烯相比,功能化石墨烯与水分子之间的电荷转移量更大。水分子离石墨烯和功能化石墨烯越来越远时,对基底的影响也逐渐减弱。基于计算结果,我们认为蒸发发电的机制可能有两点:(1)水与多孔碳黑之间发生大量的电荷重新分布,在水与碳黑界面处形成双电层;(2)蒸发为水流过多孔碳黑提供驱动力,诱导流动生电。(2)基于实验结果,从理论上预测了低温下多层石墨烯表面形成的非共边六方单层冰结构。根据低温扫描隧道显微镜得到的实验图像和实验数据,采用第一原理方法上预测了石墨表面形成的非共边六方单层冰结构。该单层冰可以在基底上滑动,与前人报道的受基底晶格限制的层状六方冰完全不同。我们比较了相同晶格和相同方位角下非共边和共边六方结构两种情况。在结构优化的过程中我们发现,共边情况中的水分子发生解离,形成由水合氢离子和羟基构成的六圆环结构。我们对比了两种构型的动力学稳定性,结果显示,共边的单层冰构型变的十分无序,而非共边的单层冰构型基本可以保持六圆环的构型,只有少部分的水分子与初始位置有所偏离。说明非共边六方冰模型更加稳定,与实验结果更加匹配。(3)进一步研究了磷烯表面与水的相互作用,得到了磷烯表面水吸附的势能面,并在此基础上研究了磷烯表面可能存在的一维和二维冰结构。研究磷烯上的水吸附对黑磷相关的器件的发展至关重要,到目前为止,磷烯上最稳定的吸附构型仍有争议。我们通过第一性原理计算系统的研究了磷烯上的水吸附构型。研究结果发现,水分子中的一个氢原子易于指向磷烯的表面,形成最优的吸附构型,我们提出的构型比前人报道的其它吸附构型更加稳定。水分子与磷烯之间的范德华相互作用是形成该最优构型的主要原因。研究结果还表明,在最优的水吸附构型中,水分子是受体,澄清了由于亚稳结构而导致水分子吸附上磷烯上是受体还是供体的争议。基于最优水吸附构型的研究基础,我们系统的研究了磷烯表面水分子的扩散、磷烯表面可能的一维水链和单层冰结构。研究结果显示,由于磷烯与水分子之间的相互作用较弱,水分子沿着磷烯表面扩散没有明显的选择性。我们预测了低温下磷烯表面可能存在的水链构型,并从能量和动力学的角度比较了水链的稳定性,结果表明沿着扶手椅型方向的A1构型为最稳定的水链构型,该构型中水分子之间的氢键相互作用最强。我们预测了磷烯表面的四方冰和六方冰构型,结果显示,六方冰的构型更加稳定。对磷烯施加9%压缩应变后,表面形成的六方冰结构更加紧密,动力学性质也更加稳定。(4)除了研究石墨烯和磷烯界面处的相互作用,我们还研究了应变对材料性能的调控,通过对单层二硒(硫)化铌施加双轴拉伸应变,实现了体系的磁性基态从反铁磁到铁磁的转变。二维晶体材料具有超薄和柔韧的特性,易于采用应变工程调控材料的性质,因而对纳尺度的电子学和自旋电子学有着重要的意义。通过系统的第一性原理计算,我们揭示了施加应变可引起单层二硒(硫)化铌体系的基态发生反铁磁到铁磁态的转变。结果显示,当施加的双轴拉伸应变小于4%时,由于超交换相互作用,材料体系的基态为反铁磁态,且铌原子上的磁性满足相邻两行的磁性大小不等、当前行与次近邻行上的磁性方向相反的特性;当应变大于4%时,双交换的作用使得体系呈现铁磁基态。不同应变条件下,由于共价作用的削弱,自旋劈裂均会有所加强。我们也对单层二硒(硫)化钒体系施加了-8%到5%双轴伸应变,我们的结果和前人研究一致。无论施加多大的应变,单层二硒(硫)化钒的基态都是铁磁态。通过应变调控使得单层二硒(硫)化铌的磁性基态从反铁磁转变为铁磁态,这种调控方法为未来依赖于应变传感的器件设计提供了理论依据。