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近年来,由温室效应而产生的环境问题日益严重,已经成为国际社会关注的焦点。其中,C02和CH4是最主要的温室气体,同时CH4也是高效的清洁燃料和重要的化工原料,因此研究CO2和CH4的回收及利用具有重大的经济和环境效益。CO2和CH4主要来源于烟道气(C02/N2体系)、垃圾填埋气(CO2/CH4体系)和煤层气(CH4/N2体系),从中回收并提纯CH4和C02的过程涉及到CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2混合体系的分离。变压吸附分离技术作为一种较为成熟的气体分离技术,以能耗低、工艺简单、设备造价低、适用范围广、自动化程度高等优点被广泛用于混合气体的分离。本文选用了一种新型的疏水材料沸石ZSM-5作为吸附剂,对该吸附剂用于C02/N2、CO2/CH4和CH4/N2混合体系吸附分离的可行性进行评估。利用磁悬浮天平和吸附剂填充床实验装置,分别采用重量法和突破曲线法,测量C02、CH4和N2在沸石ZSM-5上的单组分吸附平衡等温线,两种实验方法得到的实验数据具有高度的一致性,说明两种实验方法均具有较高的准确性。实验结果表明三种气体在该吸附剂上吸附容量的大小依次为C02、CH4和N2。在293K,100kPa的实验条件下,C02、CH4和N2的吸附量分别为1.578mmol/g、0.608mmol/g和0.171mmol/g.采用Sips模型,Toth模型,MSL模型,DSL模型和Virial模型对测量得到的实验数据进行拟合,均得到了较好的拟合结果,通过非线性回归获得相应的模型参数。其中Sip模型的拟合结果最好,对三种气体的平均相对偏差均小于5%。采用拟合结果较好的单组分吸附模型及模型参数,建立了双组分Sips-IAST模型、双组分LRC模型和双组分MSL模型,对CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2混合体系在沸石ZSM-5上的竞争吸附平衡进行预测。采用重量法测量CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2混合体系在沸石ZSM-5上混合气总吸附量的吸附平衡等温线,同时采用突破曲线法测量CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2混合体系在该吸附剂上各组分的竞争吸附平衡等温线。将实验结果与三种双组分吸附模型的预测结果进行对比,结果显示Sips-IAST模型的预测结果具有较高的准确性。通过实验数据计算得到CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2混合体系在沸石ZSM-5上的吸附选择性,结果显示沸石ZSM-5对CO2/CH4和CH4/N2混合体系的吸附选择性优于大部分文献中报道的数据。同时考察了吸附温度、吸附压力、进气组成对吸附选择性的影响,结果显示吸附温度和吸附压力的增大均不利于三种混合体系的吸附分离,而混合体系中强吸附组分含量的增加不利于CO2/N2混合体系的吸附分离,但是对于CO2/CH4和CH4/N2混合体系的吸附分离,其影响并不显著。