稀土/GO复合材料的溶剂热合成及性能研究

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众所周知:氧化石墨(GO)具有典型的二维层状结构,虽然对其精准的结构及其模型未明确,但其表面结构上有一些官能团如:羟基、羧基等使得氧化石墨具有良好的亲水性及优异的配位能力,这就为与其他材料复合提供了条件。本文选用稀土金属氯化物与氧化石墨进行复合反应,利用溶剂热法在高压釜中进行反应制备出稀土氧化物/部分还原氧化石墨复合材料(RexOy/RGO),基于氧化石墨对光的良好吸收性能,该复合材料对光催化过氧化氢氧化亚甲基蓝具有良好的催化活性。(1)RexOy/RGO(Re=La、Ce)的制备、表征及其光催化过氧化氢氧化亚甲基蓝的研究:分别就溶剂配比(乙醇/甲酰胺)、反应时间、反应温度、金属离子加入量对复合材料的制备进行探索研究,实验结果证明:探索复合材料的合成条件对复合材料中晶体结晶有着显著的影响,在温度100℃,氧化物加入量(nRe=0.001mol),氧化石墨0.5g,反应时间24h,溶剂配比2:1(乙醇/甲酰胺)的时候,制备得到的复合材料中金属含量达到0.26gLa/gGO和0.28gCe/gGO。结果表明:复合材料中氧化石墨被还原,且氧化镧与还原氧化石墨之间存在化学作用。通过RexOy/RGO(Re=La、Ce)进行光催化H2O2氧化亚甲基蓝,发现复合材料光催化过氧化氢氧化亚甲基蓝的催化性能良好,脱色率最高能达99%。说明氧化石墨与之复合后得到的材料能够促进其催化氧化能力。(2)Eu203/还原氧化石墨复合材料的表征、制备及光催化性能研究:由于以乙醇/甲酰胺为溶剂时,复合材料中氧化铕晶体不规则,故对其反应溶剂进行了一定的调整,将乙二醇取代了之前的乙醇溶液,发现复合材料中的晶体变得规则,且聚集体呈棒状花形结构,通过FT-IR、XPS进行表征,结果显示铕与还原氧化石墨中的氧原子发生了化学作用。通过对光催化过氧化氢氧化亚甲基蓝发现氧化铕/还原氧化石墨具有光催化性能,亚甲基蓝脱色率能达到70%。(3) Re2O3/RGO(Re=Pr、Gd、Nd、Tb)的制备、表征及光催化性能研究:在乙醇/甲酰胺溶液下,利用溶剂热反应得到Re2O3/RGO复合材料,通过电镜表征显示,Pr2O3/RGO与Gd2O3/RGO中晶体形貌为花状结构,而Nd2O3/RGO及Tb2O3/RGO都为晶体颗粒。实验分别考察了Re2O3/RGO(Re=Pr、Gd、Nd、Tb)光催化过氧化氢氧化亚甲基蓝的能力。由于催化剂不同,其催化性能也各异,但复合材料对过氧化氢氧化亚甲基蓝溶液有着较强的催化效果,加入Re2O3/RGO复合材料后,经2h后反应稳定,亚甲基蓝脱色率达到94%以上,故稀土金属氧化物/氧化石墨作为催化剂,能够有效降解亚甲基蓝这类废水污染,RexOy/RGO对亚甲基蓝的脱色率的影响各不相同,其中以Pr2O3/RGO、Gd2O3/RGO最强。
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