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随着对材料表面性能要求越来越高,表面微纳结构以其优异的表面光学、机械及生物仿生等性能的提高得以迅猛发展。针对表面微纳结构的制备及调控,已逐步成为国内外诸多领域的研究热点。表面微纳结构加工技术具有多种方法,随着激光技术的发展,尤其是超快激光的出现,推动了表面微纳加工技术的飞速发展。飞秒激光的作用时间、功率密度等趋于极端,使其具有超快、超强的特性。超快特性使得飞秒激光与材料相互作用为一个非平衡过程:飞秒激光脉宽大大短于电子—晶格弛豫时间(10-10-10-12 s),激光的能量吸收在晶格升温前已完成,电子晶格处于非平衡状态,这种非平衡态传热及非热相变极小化了热影响区、裂纹和重铸层等,大大提高了加工质量及精度。超强特性使得飞秒激光与材料相互作用过程不同于传统以热效应为主的连续或长脉冲激光加工,为一个非线性过程,几乎可以加工任何材料。飞秒激光加工的这些独特优势,使其成为表面微纳结构加工领域极具潜力的工具之一。然而,飞秒激光表面微纳结构加工中的激光作用机理及材料演化特性尚且缺乏系统的机理支持,这些作用机理直接/间接影响了表面微纳结构的可控加工,限制了其实际应用的发展。克服这些难点,依赖于对飞秒激光作用过程中材料瞬时局部特性调控和作用机理的深入理解。本课题组提出了基于时空整形的飞秒激光电子动态调控基本思想,通过对飞秒激光在时域或空域上的设计或重整调控瞬时局部电子动态,进而调控材料瞬时局部特性,最终实现加工结果的调控。激光与材料是这一过程中最重要的影响因素,本文基于电子动态调控基本思想,分别从激光和材料角度,对表面微纳结构形成机理及调控机制进行了探索:1)深入研究了表面波纹结构形成机理,揭示了表面波纹结构加工规律和调控机制,在此基础上,创新性的通过对时域整形飞秒激光脉冲序列的设计,实现了表面波纹结构的主动调控,为表面波纹结构的可控制造和应用提供了有力的技术和理论支撑;2)创新性的提出了两种飞秒激光空间整形新方法—基于方孔菲涅尔衍射效应和双波长色散效应空间整形新方法,分别实现了表面微纳结构形态及排列方式的综合调控和表面等离子体纳米结构的可控制备,进一步拓宽了表面微纳结构的可控加工,并揭示了激光作用机理;3)提出材料晶向对表面微纳结构烧蚀特性的控制,首次揭示了材料特性晶格结构对表面微纳结构烧蚀特性的影响机制。论文的主要创新性工作内容包含以下几个方面:基于飞秒激光加工非金属材料过程中表面等离子体（SPP）激发、传播的原理和特点,提出光栅辅助SPP耦合和定向散射机理,实现了偏振选择性飞秒激光诱导晶硅表面波纹结构几何形态的连续调控。研究了不同能量激发产生的表面微纳结构几何形态随激光偏振态的变化,展示了SPP激发及散射效应在不同微纳结构形态形成过程中的作用,为电子动态调控实现表面微纳结构的主动调节提供了理论和实验依据。在此基础上,基于电子动态调控基本思想采用时域整形飞秒激光双脉冲序列,通过改变脉冲延迟,对自由电子的激发和复合进行调控,进而调控SPP的激发和散射,实现了飞秒激光诱导表面波纹结构几何形态各向异性的任意调控。针对波纹结构几何形态各向异性的调控实现了扫描直写波纹线线宽及波纹结构的形成及连续性调控,为大面积波纹结构的高效制备提供了有力的技术支撑。对各向异性功能性表面的制备进行了初步探索。基于方孔菲涅尔衍射效应,提出了辅助方孔微结构实现飞秒激光空间分布整形方案,克服了目前飞秒激光诱导表面微纳结构研究中仅对其形态或排列的单一控制,实现了其形态及排列的综合调控。基于表面微纳结构形成的阈值效应,实现了表面微纳结构形态的调控;基于表面波纹结构形成过程中SPP激发及散射原理,研究了辅助微结构飞秒激光直写表面波纹线的形成机理;对动态直写过程中,改变扫描速度控制激光空间分布实现微纳结构排列方式的调控进行了实验探索;特别,对于辅助微纳结构后的附加效应:烧蚀增强效应及烧蚀特性偏振依赖效应进行了研究,进一步揭示了材料的烧蚀机理及表面波纹结构的形成机理。基于不同波长在光学元件中的色散效应,提出了基于双波长飞秒激光脉冲空间整形表面微纳结构加工方法,对其实施原理及特性进行了实验和理论研究。基于此方法,实现了金膜表面类等离子体透镜圆环微结构的加工,并对其SPP激发、传播及聚焦进行了实验研究及分析。针对传统纳米结构加工方法的工序复杂、耗时及效率低等缺点,本文提出了基于双波长飞秒激光空间整形单步、无掩膜方法加工半导体/金属表面等离子体纳米结构。通过加工参数及薄膜厚度的调节实现了表面等离子体纳米结构的形态（结构及大小）调控,实现了表面等离子体结构的多样化、灵活性、高效制备,并对其光学性质进行了探索,在生物传感、太阳能电池等领域具有广泛的应用前景。基于非金属材料在飞秒激光作用下光电离过程中约化电子质量随晶向变化的特点,提出晶体材料在飞秒激光作用下光电离的晶向依赖性机理。在此基础上,提出了基于材料特性,晶向变化的烧蚀特性调控方案,针对具有金刚石晶格结构的非金属材料表面烧蚀特性进行了理论与实验研究。研究了不同晶向材料表面烧蚀特性随晶向改变表现出的偏振依赖性;研究了材料晶格结构对烧蚀特性偏振依赖性的作用;探讨了随入射激光能量变化,光电离与碰撞电离对材料烧蚀特性的作用。最后,综合表面波纹结构产生过程中的SPP激发及散射特性和材料晶向特性,对表面波纹结构的形成及连续性进行了探索,进一步揭示了表面波纹结构形成过程的激光作用机理及材料演化过程,提高了大面积、均匀、一致性表面波纹结构加工的可控性及高效性。