桥联配合物的设计、合成、晶体结构和性质研究

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多核配合物分子磁学和配合物超分子晶体工程是当前配位化学的两个研究热点。而有目的设计、获得预期的多核配合物的一种有效方法就是以“配合物为配体”的方法。这种方法要求所设计的单核片段中含有功能性外延桥基,当与第二金属离子接触时很容易发生反应形成多维异金属结构。草酰桥基是优良的多功能基团,既能螯合,又能桥联金属离子,可以形成结构新奇的多核配合物或超分子配位化合物,在配合物性质研究中具有一定的意义。鉴于以上原因和分子设计的观点,本文设计并合成了一系列草酰胺类的单核、多核配位聚合物。同时,对所合成的化合物进行了结构表征和性质研究,主要内容如下:(I)以草酸乙酯单酰氯、邻氨基苯甲醛为原料,根据文献报道的方法,制备出N-(2-醛基苯基)草酰胺乙酯,并通过此前体与甘氨酸缩合制备出未见文献报道的N-(2-醛基苯基)草酰胺乙酯缩甘氨酸Schiff碱配体Na2HL(Na2HL = N-(2-醛基苯基)草酰胺乙酯缩甘氨酸Schiff碱)。利用配体、KOH和Cu(CH3COO)2·H2O反应,得到了过渡金属-碱金属1D锯齿形链状配合物{[K·(CuL)2·2H2O]·2H2O}n,用元素分析,IR光谱和X射线单晶衍射对其结构进行了表征。(II)利用N-(2-醛基苯基)草酰胺乙酯与肼基甲酸甲酯反应,合成了未见文献报道的配体Na2HL (Na2HL = N-(2-醛基苯基)草酰胺乙酯缩肼基甲酸甲酯Schiff碱)及其Cu(II)单核配合物,利用单核配合物和Fe(NO3)3·9H2O反应进一步得到了异金属配合物[CuHL·H2O]·[FeL·H2O]·2H2O,并对结构进行了详细的讨论。(III)用草酸乙酯单酰氯、2-氨基对苯二甲酸和1,2-丙二胺缩合制得了具有不对称草酰胺结构的配体H4L(H4L=N-(2,5-二羧基苯基)-N’-(2-氨基丙基)草酰胺)及其Cu(II)单核配合物,利用单核配合物和Mn(CH3COO)2·4H2O反应,得到了具有一维阶梯状异双金属链装配合物{[CuLMn(H2O)3·3.75H2O]2}n,用元素分析,IR光谱和X射线单晶衍射对其结构进行了表征。
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