新型半导体光催化剂的制备及性能研究

来源 :辽宁大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangcong1001
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近年来,能源短缺和环境恶化问题日益严峻。为了解决这两大难题,具有绿色、无限、安全等特点的太阳能逐渐受到了研究者们的关注。新型光催化剂能够充分地利用太阳能,将光能转换为化学能,可以应用在降解污染物、杀菌、CO2还原、水解制氢等方面,具有高效、无二次污染、重复利用率高等优点。在光催化技术发展的初期,光催化剂主要以TiO2为代表,但是其较宽的禁带宽度决定其具有较窄的光响应范围,对太阳能的吸收效率较低,因此研究者们不断地在寻找一种具有较宽的光响应范围的光催化剂,能够响应可见光。目前,铋系材料与类石墨相氮化碳成为最具潜力的光催化剂的代表,其拥有更窄的禁带宽度,可以吸收可见光。但单一的光催化剂仍然存在一定的不足,其光吸收效率低、光生电子-空穴对易复合、比表面积小等问题仍影响着自身的光催化活性。因此,本文选取铋系材料钨酸铋(Bi2WO6)和类石墨相氮化碳(g-C3N4)为研究对象,针对其自身不足,通过稀土离子掺杂、贵金属沉积、构建异质结构等手段进行改性,以达到提高光催化活性的目的。本文具体内容如下:(1)首先利用水热法制备出Bi2WO6:Yb3+,Er3+光催化剂,再利用溶剂热法制备出Ag沉积的Bi2WO6:Yb3+,Er3+光催化剂。通过XRD、SEM、EDS、XPS、UV-vis、PL等测试,对样品的形貌、组成、结构、发光性能、化学价态等进行分析,并在可见光下以降解亚甲基蓝为目的进行液相光催化实验。实验后得到结论,当Ag的沉积比例为1.5mol%时,光催化剂降解效率最高且为85.2%。随后在980nm近红外光下进行光催化实验,证明Ag沉积的Bi2WO6:Yb3+,Er3+光催化剂在近红外光下也具有一定的光催化活性。最后对光催化活性提高的机制进行分析,Yb3+、Er3+稀土离子的掺杂能使Bi2WO6具有近红外光催化性能。通过Ag沉积的改性手段增强光催化效率的原因是因为在肖特基势垒的作用下,光生电子会从Bi2WO6表面迁移至Ag上,而光生空穴则留在Bi2WO6表面,光生电子-空穴对的复合几率大大降低,提高光催化活性。(2)先用乙酸处理三聚氰胺,制备出多孔g-C3N4,随后利用水热法复合Bi2MoO6与多孔g-C3N4,制备出Bi2MoO6/g-C3N4复合光催化剂。通过XRD、SEM、EDS、XPS、UV-vis、PL、氮气吸附-脱附等测试,对样品的形貌、组成、结构、化学价态、比表面积、孔径分布等进行分析,并在可见光下对亚甲基蓝进行液相光催化实验。随后得到结论,当Bi2MoO6对多孔g-C3N4复合比例为17.5wt%时,光催化剂降解效率最高且在25min时就达到了91.8%。最后对光催化活性提高的机制进行分析,多孔结构能够有效增大比表面积,使催化剂与污染物充分接触,从而提高催化效率。而异质结构能够使g-C3N4的光生电子迁移至Bi2MoO6导带上,Bi2MoO6的空穴会迁移至g-C3N4价带上,使光生电子-空穴对有效分离并且不易复合,达到提高催化活性的目的。
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