【摘 要】
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由于锰(Manganese,Mn)在自然水体中广泛存在和氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)产品广泛应用于各个领域,锰和GO在水体中共存现象是不可避免的。然而,锰的存在对GO稳定性的影响行并
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由于锰(Manganese,Mn)在自然水体中广泛存在和氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)产品广泛应用于各个领域,锰和GO在水体中共存现象是不可避免的。然而,锰的存在对GO稳定性的影响行并不清楚。本文主要是通过系统的批序式实验研究了不同Mn(II)浓度、不同p H、不同溶解氧条件下Mn(II)的形态转变对水体中GO稳定性的影响。另外,自然水体中浅水区域和深水区的溶解氧变化幅度较大,研究了正常水平溶解氧(DO)浓度和缺氧条件下对Mn(II)氧化速率的影响。最后,验证了Mn(II)形态发生转化是否原位生成的锰氧化物(MnO2)要比非原位生成的效果要好。针对以上讨论的内容,本文实验主要内容及结果如下:(1)在溶液p H为中性时,不同GO浓度(5100 mg/L)下和不同Mn(II)浓度(0.016 m M)互相作用,实验结果表明,在5100 mg/L的GO浓度范围内,Mn(II)对GO的临界浓度(Critical coagulation concentration,CCC)在3.0 m M。随着溶液中Mn(II)浓度逐渐升高,GO的ζ电位逐渐降低,当Mn(II)浓度达到3.0 m M临界浓度时,GO表面电荷趋向于零,此时GO在范德华力吸引力和重力共同作用下形成团聚和沉积现象。(2)溶液含有溶解氧(DO≈8 mg/L)时,在不同溶液p H值下Mn(II)对GO团聚和沉积的影响实验,结果表明,溶液的p H值超过8.0时,GO溶液会发生脱稳现象。同时,反应后体系上层清液中Mn(II)浓度会随着溶液p H值增大而逐渐减少,这表明GO的团聚与锰被氧化密不可分。(3)溶液在缺氧条件下(DO≈0.12 mg/L)时,在不同p H值下Mn(II)对GO团聚和沉积作用的实验,结果表明,溶液p H值超过9.6,GO溶液才会发生团聚现象。与此同时,反应后上层清液中Mn(II)浓度也会随之p H上升逐渐降低。与有氧条件相比,缺氧条件下水体中Mn(II)被氧化需要更高的p H值。这表明,同一个p H值下,锰氧化速率受到溶解氧大小的限值;同一个溶解氧浓度下,p H值越高,锰氧化速率越快。(4)比较不同p H值条件下,预制生成的MnO2与原位生成MnO2对GO团聚作用的实验,结果表明,只有原位生成的新生态二氧化锰才能使GO团聚。这表明当自然水体中锰和GO共存时,只有当水体中原位发生氧化的锰才能促使GO发生团聚而沉降,已存在于自然水体中二氧化锰对GO影响作用不大。
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