自旋电子学器件通过控制自旋来实现数据的存储、读取、运算等功能,是后摩尔时代最具应用潜力的器件方向。为实现自旋注入,这类材料应为高度自旋极化的磁性材料,且为保证在室温下的正常使用和工业上制备可能,应具有高于室温的居里温度。为了在由过渡金属组成的Heusler合金中筛选出可应用于自旋电子学器件材料——具有高自旋极化的稳定的铁磁体,本文设计了一种基于深度神经网络的机器学习结合密度泛函理论计算的材料筛选工作流程。深度神经网络算法具有超强的函数拟合能力,使海量材料数据处理与分析效率显著提高。从开放量子材料数据库中收集了约65000种材料、并利用密度泛函计算对3450种材料的自旋极化率进行计算,这些数据被用作模型训练数据集。通过训练,本文获得了三个深度神经网络模型,并由此预测出10577种候选材料的晶格常数,形成能和自旋极化率信息。根据自旋极化率大于0.87和形成能小于80meV/atom的条件,模型筛选出了192种有可能经实验合成且稳定存在的高自旋极化率材料。据先前研究,这些材料中有57种被报告为半金属,有18种被报告为半导体。特别地,有6种未被报道过的Heusler合金被确定为有前途的半金属铁磁体,通过平均场近似方法估算的居里温度均高于或接近室温。其中以反铁磁为基态的Fe₂CrGe,考虑实验合成中的晶格匹配度,可在四角形变的情况下由反铁磁基态转变为铁磁基态。这一工作流程,借助丰富的材料数据库资源和机器学习卓越的数据拟合能力,仅使用简单的描述符,就可以完成上万种候选材料的性质预测,是发现高自旋电子材料的一种高效方法,也适合于探索其他功能材料。