锰氧化物复合材料的制备及在废水处理方面的应用

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硫化物存在于工业废水和废气中,是一种具有毒性和腐蚀性的污染物。利用空气阴极燃料电池法可以将溶液中的硫化物氧化成单质硫(S0),并且可以回收电能。本文采用溶剂热法制备锰氧化物/碳毡(MnOx/GF)复合材料,考察了乙醇/水(E/W)体积比和溶剂热温度对材料性能的影响。MnOx/GF作为空气阴极燃料电池的阳极,用于氧化溶液中的硫化物。通过硫化物去除率、硫回收率和电池的库伦效率对MnOx/GF复合材料的性能进行综合评估。结果表明,当E/W为0/10时,GF上负载的氧化锰为MnO2;当E/W大于3/7时,所得锰氧化物均为Mn3O4,且随着乙醇浓度的增加,其粒径和负载量均减小。在E/W为3/7、溶剂热温度为120℃时,制备的Mn3O4/GF在催化氧化硫化物的氧化方面具有很大的潜力。与GF相比,Mn3O4/GF复合阳极完全氧化硫化物的时间从120 h缩短至60 h。同时,硫回收效率和库仑效率分别达到78.4%和71.5%。在上述材料的制备基础上,改进了 MnOx/GF复合材料的制备方法,并得到了 3种不同价态的MnOx/GF复合材料。实验结合阴极电芬顿和阳极氧化技术降解亚甲基蓝染料(MB)。通过MB的完全脱色时间和TOC去除率对MnOx/GF复合电极材料的性能进行综合评估。结果表明,三种复合材料都表现出了对MB降解的有效性。负载在碳毡上的锰氧化物的价态越高,复合材料对MB的降解效果越好,其活性大小顺序为MnO2/GF>Mn3O4/GF>MnO/GF。实验对降解效果最好的MnO2/GF进行了循环实验,MnO2/GF表现出了良好的循环稳定性。在MB的降解过程中,阳极MnOx/GF复合材料起主要作用。复合材料的高催化效率和廉价性使得MnOx/GF复合材料在电催化氧化应用中有较好的应用前景。
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