【摘 要】
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随着化石能源储量的日益衰减以及温室效应的逐渐加剧,国际社会对于清洁可持续能源的生产、存储及使用也越来越关注。充分利用好风能,潮汐能和太阳能等可再生能源,就需要进行高效能量存储,并在使用时能进行高效的能量释放。锂离子电池是现在最为热门的储能器件,它有着体积和质量能量密度高,循环性能优异,可靠性好等优点,但是储能领域及大功率动力电池等应用场景对锂离子电池的快速充放电能力提出了更高的要求。相比于层状结构
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随着化石能源储量的日益衰减以及温室效应的逐渐加剧,国际社会对于清洁可持续能源的生产、存储及使用也越来越关注。充分利用好风能,潮汐能和太阳能等可再生能源,就需要进行高效能量存储,并在使用时能进行高效的能量释放。锂离子电池是现在最为热门的储能器件,它有着体积和质量能量密度高,循环性能优异,可靠性好等优点,但是储能领域及大功率动力电池等应用场景对锂离子电池的快速充放电能力提出了更高的要求。相比于层状结构的一维及橄榄石型的二维扩散通道,尖晶石型电极材料拥有着三维的锂离子扩散通道,具有更为优异的快速充放电能力。其中尖晶石型正极材料代表就是锰酸锂Li Mn2O4,放电平台为4.05 V(vs.Li/Li+),理论比容量为148 m Ah/g,实际比容量为100~120 m Ah/g。Li Mn2O4有着诸多优势,成本低,电压高,环境友好。但是由于二价锰的溶解以及Jahn-teller效应,Li Mn2O4的循环性能表现不佳。此外,尖晶石型负极材料钛酸锂Li4Ti5O12虽然拥有着较好的热稳定性和较长的循环寿命等优点,但是由于其电子电导率和锂离子扩散系数很低,极大地限制了其倍率性能。针对这两种尖晶石型电极材料的缺点,学术界主要通过形貌调控,包覆或掺杂来解决,但这些方法往往工艺复杂,成本较高,无法在达到优异性能的同时降低制备难度与成本以满足实际的工业生产。本文利用商业上合成Li Mn2O4普遍采用的固相烧结法,通过在球磨前驱体中加入磷酸盐(次磷酸钠)进行改性,调节前驱体中的磷酸盐比例,制备出了具有优异循环以及倍率性能的改性尖晶石型锰酸锂。通过XRD,SEM,TEM对磷酸盐改性的作用进行了研究,经电化学测试发现当前驱体中加入5%的次磷酸钠时,所制备的Li Mn2O4拥有最优的循环及倍率性能,以1 C的电流密度循环1200圈后仍有80%的容量保持率,20 C时可释放100.1 m Ah/g的比容量。通过EIS以及CV与GITT对改性后的Li Mn2O4进行了锂离子扩散动力学分析,结果表明改性后的Li Mn2O4相比于纯相Li Mn2O4有着更高的锂离子扩散系数。超低温性能测试进一步体现了磷酸改性的效果,在-30℃时,LMO-P5%仍然拥有94.5 m Ah/g的放电比容量。此外,本文还研究了负极材料Li4Ti5O12的磷酸盐改性。利用商业上合成Li4Ti5O12普遍采用的固相烧结法,过在球磨前驱体中加入磷酸盐(次磷酸钠)进行改性,调节前驱体中的磷酸盐比例,制备出了具有优异循环以及倍率性能的改性尖晶石型钛酸锂。通过XRD,SEM,XPS,TEM对磷酸盐改性的作用进行了研究,经电化学测试发现当前驱体中加入2%的次磷酸钠时,所制备的Li4Ti5O12拥有最优的循环及倍率性能,在循环400圈后充电容量保持率为96.3%,20 C的充电比容量为77.7 m Ah/g。
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