Ti3C2Tx电极材料设计、制备及电容去离子性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:xlr9900
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随着工业化、城市化的持续推进,淡水资源短缺的问题日益严重。海水淡化技术是解决淡水资源困境的重要途径。电容去离子技术是近些年发展起来的电化学海水淡化技术,因其结构简单、运行成本低廉、运行电压低(<2 V)、无二次污染等优点而受到广泛关注,然而电容去离子脱盐过程中的同离子排斥效应大大降低了电极的脱盐量和电荷效率。Ti3C2Tx是一种典型的二维MXene材料,具有良好的亲水性、优异的片层导电性、较大的插层赝电容和良好的电化学稳定性,同时Ti3C2Tx表面具有大量负电荷官能团(-OH,-O和-F),是一种理想的阳离子选择性电容去离子阴极材料,可显著降低同离子排斥效应。本论文通过对Ti3C2Tx的微纳结构进行设计与调控,制备改性系列Ti3C2Tx电极材料,并系统研究了其电容去离子性能。(1)Na+插层大层间距Ti3C2Tx电极材料构建及电容去离子性能研究。采用HF刻蚀Ti3Al C2获得MXene材料Ti3C2Tx,利用Na OH处理制备了Na+离子插层Ti3C2Tx材料(Na+-Ti3C2Tx)。预插层Na+离子扩大了Ti3C2Tx的层间距,提高了离子存储空间,降低了离子扩散位阻,同时Na+-Ti3C2Tx表面化学键合了大量的-OH,-O和-F等官能团,赋予Na+-Ti3C2Tx强烈电负性。以Na+-Ti3C2Tx为阴极,活性炭(AC)为阳极组装的非对称电容去离子测试单元实现了较高的脱盐量(12.19mg g-1)和电荷效率(0.826)。(2)小粒径Ti3C2Tx电极材料构建及电容去离子性能研究。以Ti C,Ti H2和Al粉为原料,KCl为熔盐,1200℃合成纯度为98.5%的Ti3Al C2样品(Ti3Al C2-MS)。熔盐在高温下提供的液相环境可加快物质传输速率,Ti3Al C2合成温度相对于传统合成方法降低200℃,能耗显著降低。此外,较低的合成温度和熔盐介质对Ti3Al C2晶粒具有的阻隔作用,抑制了晶粒的过度生长,制备出小晶粒Ti3Al C2,进而刻蚀和Na OH处理获得小粒径、大层间距的MXene材料Na+-Ti3C2Tx-MS。以Na+-Ti3C2Tx-MS为阴极,AC为阳极组装的电容去离子测试单元的脱盐量达到14.8 mg g-1,电荷效率达到0.81。Na+-Ti3C2Tx-MS电极优异的电容去离子性能源于其小的粒径尺寸和大的层间距增加了离子吸附位点,缩短了离子在层间的扩散距离,降低了离子在层间的扩散位阻。(3)三维Ti3C2Tx电极材料构建及电容去离子性能研究。以Li F+HCl混合溶液刻蚀Ti3Al C2,并通过后续超声处理获得分层Ti3C2Tx胶体溶液(d-Ti3C2Tx),进一步通过Na OH引发d-Ti3C2Tx片层扭曲和团聚制备三维多孔Ti3C2Tx(3D-Na+-Ti3C2Tx)。三维Ti3C2Tx颗粒的片层之间相互交叉形成的网络结构显著增强了导电性,疏松多孔的结构显著降低了电容去离子过程中离子的扩散壁垒,3D-Na+-Ti3C2Tx无导电剂电极亦显示出优异的电容去离子性能(16.2 mg g-1)。
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