【摘 要】
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现如今,氮氧化物的污染随着化石燃料的大规模使用越来越成为一个严峻的环境问题。对于电厂等固定式排放源和汽车等移动式排放源,利用脱硝催化剂进行的选择性催化还原(SCR)技术在目前仍然是主流的氮氧化物去除技术。Cu基CHA型分子筛催化剂由于环保性和高效性成为新兴的脱硝催化剂研究热点。本文以新型铜胺络合物与其他廉价模板剂以共模板剂方式结合使用,探究在该方法下原位合成Cu-SAPO-34分子筛的可行性,考察
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现如今,氮氧化物的污染随着化石燃料的大规模使用越来越成为一个严峻的环境问题。对于电厂等固定式排放源和汽车等移动式排放源,利用脱硝催化剂进行的选择性催化还原(SCR)技术在目前仍然是主流的氮氧化物去除技术。Cu基CHA型分子筛催化剂由于环保性和高效性成为新兴的脱硝催化剂研究热点。本文以新型铜胺络合物与其他廉价模板剂以共模板剂方式结合使用,探究在该方法下原位合成Cu-SAPO-34分子筛的可行性,考察了共模板剂、铜盐、晶化液p H、水热条件对于合成的Cu-SAPO-34分子筛催化剂的活性的影响,分析制备条件对于合成的Cu-SAPO-34分子筛结构的影响,优化并确定了各项制备工艺条件;通过脱硝性能测试、XRD、ICP-AES、SEM、BET、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段,改变Cu-SAPO-34的实际硅铝比和实际铜含量,研究了两者对于Cu-SAPO-34的物质结构、化学性质、脱硝性能的影响。共模板剂主要影响分子筛的比表面积大小和铜物种的分散,吗啉(MOR)作为共模板剂时比表面积为489.65 m3/g,铜物种未发现团聚,脱硝活性较高。铜盐对分子筛结构影响较小,脱硝性能表现出以硝酸盐作为铜盐工作温度区间较宽,以硫酸铜作为铜盐最大活性更高。晶化液p H通过影响TEPA与Cu2+的络合直接影响分子筛的形成,弱碱性环境下有利于Cu-SAPO-34的形成。水热条件会改变分子筛的结晶度,在180℃下水热3d分子筛结晶较好,而水热时间过短、水热温度过低,分子筛结晶不充分,比表面积和孔容偏低;而水热时间过长、水热温度过高,则会一定程度地破坏分子筛结构。研究发现硅铝比与铜含量有关。通过改变Si源的加入量,制备了不同实际硅铝比和铜含量的Cu-SAPO-34分子筛。提高硅铝比,铜物种还原温度上升,酸位增加,在硅铝比为0.591、铜含量为4.67wt.%时,耐高温性能最佳,最大脱硝活性最高为85%。当硅铝比继续增大达到0.71,则会导致铜含量明显变低,脱硝活性下降。
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