【摘 要】
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人类的发展带来的能源短缺和环境污染一直是备受国内外科学家关注的两大难题。几十年来,科研工作者们做了大量的研究,致力于开发一种清洁,高效的光催化剂,解决即将到来的能源
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人类的发展带来的能源短缺和环境污染一直是备受国内外科学家关注的两大难题。几十年来,科研工作者们做了大量的研究,致力于开发一种清洁,高效的光催化剂,解决即将到来的能源危机和日益严重的环境问题。半导体光催化剂二氧化钛应用于这两方面的研究很多。二氧化钛作为光催化剂具有极好的光、热和化学稳定性,成本低,无毒等优点。但也存在一定的局限性:一方面其只能在紫外光下有响应,一方面二氧化钛催化剂上的光生空穴和电子很容易发生复合,此外催化剂的回收再利用问题需要解决,避免环境污染。而类石墨相氮化碳具有π共轭结构,能吸收可见光,电子迁移速率快,有效得抑制光生空穴-电子对的复合。这两种材料制备成的复合材料催化剂,不仅能起到互补的作用,还伴随着协同效应。因此,本文先制备出小分子修饰后的氮化碳CNX,然后剥离成类似石墨烯二维平面结构的氮化碳纳米片(CNX-NSs),具有更大的π共轭结构,拓宽可见光响应范围,同时具有更高的比表面积和更好的水分散性。再通过溶胶凝胶法制备得到纳米TiO2胶体,最后通过直接界面组装的方法来制备得到纳米复合材料TiO2/CNX-NSs。采用光还原方法制备得到TiO2/CNX-NSs/Pt,研究发现,这种复合材料催化剂在TiO2/CNX-NSs中TiO2含量为25%时,产氢活性最高达到138.4μmol/h,且在波长450nm处表观量子产率AQY达到7.04%。制备的催化剂能进行产氢循环5次,每次循环产氢5小时。制备得到的催化剂可见光吸收范围广,降低了光生空穴-电子对的复合机率以及提高了催化剂的循环利用能力。通过水热法制备的{001}晶面TiO2在可见光下降解染料Rh B,发现30分钟降解率为68.5%,作为对照的LPT前驱体降解率只有5.7%。明显的看到{001}晶面TiO2在降解染料方面的优势。将TiO2与CNX-NSs制备成复合材料并进行0.5 wt%负载Pt后可见光下产氢,结果发现18%TiO2含量的{001}晶面TiO2/CNX-NSs/Pt可见光产氢(57.05μmol/h)活性最好,作为对照的样品{001}晶面TiO2/CN-NSs/Pt每小时产氢量(27.04μmol/h)相对前者降低了一半。并且通过FTIR和XRD的表征发现催化剂产氢前后的结构没有发现改变,催化剂性能稳定。
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