【摘 要】
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稀土发光材料在固态照明和液晶背光源显示领域扮演着重要的角色,随着人们对光源质量要求的提高和生活品质需求的多元化,稀土发光材料的设计开发在基础和应用研究中显得至关重要。其中,大功率照明用高热稳定性红光发光材料、高清显示用窄带发光材料以及全光谱白光材料等高性能稀土发光材料的研发成为这一领域的挑战。本论文以具有4f-5d跃迁的Eu2+离子作为研究对象,从晶体结构-发光性能构效关系作为切入点,进行了结构选
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稀土发光材料在固态照明和液晶背光源显示领域扮演着重要的角色,随着人们对光源质量要求的提高和生活品质需求的多元化,稀土发光材料的设计开发在基础和应用研究中显得至关重要。其中,大功率照明用高热稳定性红光发光材料、高清显示用窄带发光材料以及全光谱白光材料等高性能稀土发光材料的研发成为这一领域的挑战。本论文以具有4f-5d跃迁的Eu2+离子作为研究对象,从晶体结构-发光性能构效关系作为切入点,进行了结构选择设计与发光调控,获得了窄带蓝光发射MBe2（PO4）2:Eu2+（M=Ca,Sr）荧光粉,超宽带白光发射Lu2Sr Al4SiO12:Eu2+荧光粉,红光发射Sr3Ln Al2O7.5:Eu2+（Ln=Y,Lu）荧光粉以及红光发射Mg2Al4Si5O18:Eu2+玻璃陶瓷,并探究了这些材料在固态照明和液晶背光源显示中的潜在应用,主要创新性成果如下:（1）设计制备了窄带蓝光发射MBe2（PO4）2:Eu2+（M=Ca,Sr）荧光粉,其发光半峰宽为～26-27 nm。研究表明,MBe2（PO4）2基质致密链接的[Be O4]和[PO4]四面体三维刚性晶体结构能抑制激发态晶格弛豫,是Eu2+形成窄带荧光半峰宽发光的最重要因素。Ca Be2（PO4）2:Eu2+发光量子效率高～63.4%,发光色纯度高～99.1%,和抗热猝灭性能好,以其封装的白光LED的色域达88.6%NTSC,展现了其在广色域液晶显示领域的应用。（2）设计制备了超宽带白光发射的Lu2Sr Al4SiO12:Eu2+石榴石荧光粉,其室温和低温11 K的发光半峰宽分别为245 nm(7260 cm-1)和290 nm(8000 cm-1),为Eu2+掺杂荧光粉中报道的最大值。稳态、瞬态荧光光谱测试表明超宽带光谱由中心波长位于470 nm,520nm和700 nm的三个发光谱带复合而成。分析表明,470 nm和520 nm发光分别源于占据在Lu3+和Sr2+格位的Eu2+:5d→4f跃迁发光,而700 nm发光为Eu2+-Eu3+价间电荷迁移（IVCT）发光。其中,IVCT发光半峰宽高达210 nm,其是Lu2Sr Al4SiO12:Eu2+表现出超宽带荧光发射的重要原因。单独以Lu2Sr Al4SiO12:Eu2+与365 nm近紫外芯片封装获得高显色指数（Ra=85.7）、低色温（CCT=3373 K）暖白光LED器件,表明其在全光谱健康照明中有应用前景。（3）设计制备了蓝光激发、红光发射的Sr3Ln Al2O7.5:Eu2+（Ln=Y,Lu）荧光粉。研究表明,Eu2+离子占据了至少三种不同的晶体学格位,红光发光源于占据在八面体Ln3+格位的Eu2+。以Eu3+离子作为结构探针,采用低温选择格位高分辨稳态、瞬态荧光光谱研究了格位局域对称性与Eu3+格位占据,揭示了Eu3+仅占据单一格位,该格位的晶体学对称为C1或C2。分析认为,Eu3+选择性占据了Sr22+格位,并作为了Eu2+异价取代Ln3+的电荷补偿缺陷(Y3++Sr22+?Eu2++Eu3+)。以Sr3Ln Al2O7.5:Eu2+封装了获得低色温、高显色指数白光LED,表明该红粉可用于暖白光照明。（4）以MgO-Al2O3-SiO2三元相图作为参考,设计制备了具有高效、高热稳定红光发射的Mg2Al4Si5O18:Eu2+玻璃陶瓷材料。理论计算和扩展X射线吸收精细结构测试表明Eu2+占据的是基质孔道内6配位环境,从而赋予了Eu2+离子强晶体场环境,使其表现出了450 nm蓝光激发,620 nm红光发射特性。所研制的玻璃陶瓷材料发光内/外量子效率为94.5%/70.6%,423 K发光强度能保持低温77 K时强度的78%,同时还兼具良好物理化学稳定性和成本低廉的优点,与445 nm蓝光激光封装的红光器件的光通量和光效分别有274 lm和54 lm W-1,表明Mg2Al4Si5O18:Eu2+玻璃陶瓷在大功率激光照明与激光显示等领域中具有应用潜力。
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