三维层次孔碳的无模板法制备及超电容性能研究

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超级电容器作为一种新颖的电化学储能器件,拥有高功率密度、快速充放电能力及优异的循环稳定性,在新能源汽车、新能源并网以及轨道交通等领域具有较大的应用前景。本文针对超级电容器能量密度低以及高功率下离子传输受限的问题,采用无模板自生长片状或管状的层次孔纳米碳材料,重点关注片状、管状结构设计和异质原子掺杂后层次孔对于电解液离子传输的改善效果和电容提升机制。具体研究内容如下:1.基于氧化石墨烯平面自限性和氢氧化钾化学刻蚀作用,将聚四氟乙烯和氧化石墨烯转化为层次孔片状纳米碳。由于独特的微-介-大孔的层次化和片层状结构的设计,电解液离子在层次孔片状纳米碳中实现了快速的离子传输和迁移,基于层次孔片状纳米碳的超级电容器同时实现了35 kW kg-1的高功率密度和51.7 Wh kg-1的高能量密度。2.利用氯气刻蚀TiC0.5N0.5技术,原位合成了氮、氯共掺杂的层次孔片状纳米碳。这种碳材料表现出极好的亲水性,放置1个月以上无明显沉降现象。氮、氯共掺杂的层次孔片状纳米碳在氢氧化钾电解液中容量达到277.7 Fg-1,为目前报道的同类碳化物衍生碳材料的最高值。在非对称超级电容器中表现出优异的功率性能和循环稳定性。电流密度增加300倍,比电容保持率高达74.1%。电流密度为2 Ag-1时,循环充放电20000次,比电容保持率高达97%。3.采用镁热还原反应(固-气界面控制)在多种导电基底上可控构建了层次孔管状纳米碳。层次孔管状纳米碳网络结构可调且具有良好的力学柔性,所组装的柔性固态超级电容器表现出高达80 mF cm-2的面积比电容,在弯曲、折叠和扭折的不同应力状态下,比电容无明显衰减。而且,柔性固态超级电容器易于串/并联,因此能够实现电压和电流的可控输出,在新型柔性储能器件中表现出良好的应用潜力。
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