基于rubrene发光二极管的性能增强的机制研究

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有机发光二极管(organic light-emitting diode,OLED)已有二十多年的发展史,它由于其耗材便宜、响应快、视角宽、柔性好等优势迅速受到科研人员的喜爱.近年来,为了使其更好的投入市场,专家们致力于研究OLED的稳定性、发光效率以及寿命等问题.在有机材料的大家庭中,rubrene以其独特的光物理性能成为有机材料中的热门材料.这使它在OLEDs、有机场效应管(OFETs)和有机太阳能电池(OSCs)等有机半导体中充当着不同的功能材料.为了研究清楚rubrene在这些器件内部的物理作用机制以及提高其各方面的性能,科研人员制备器件时,在原有的rubrene-OLED器件掺杂发光层、引入新的材料、改变器件结构等都是常规方法.而在测量时,有机电致发光磁效应(magneto-electroluminescence,MEL)由于其无接触、零损伤、零干扰等特点在众多测量手段中占据了很大的优势.并且它已多次用于rubrene-OLED器件的测量,并在其光-电-磁性能方面取得了很多显著的成就.但是由于其内部物理机制的复杂性,仍有很多问题亟需解决.本文就是利用rubrene作为不同的功能材料制备了不同的OLED,通过MEL和发光强度之间的关系研究了这些器件在不同浓度、不同注入电流以及不同工作温度下其内部各激子、极化子之间的作用机制.从而更加清楚的认识其内部物理作用规律,这为提升器件光电转化率奠定了一定的基础.本论文主要包括以下四部分:(1)第一章介绍了OLED的定义、发展历程、器件结构、自旋对态的分类以及电子-空穴的注入→输运→复合发光机制.此外,还介绍了一些常用的有机磁响应指纹式曲线的基本知识.最后介绍了rubrene材料的基本知识.(2)第二章则主要介绍本文中涉及的主要OLED器件的具体制备方法与步骤,包括清洗基片、旋涂高分子材料和分子束外延蒸镀技术.此外,还简要介绍了测量所需设备和技术.(3)第三章我们将rubrene作为敏化剂与常规荧光材料DCJTB共同掺入宽带隙主体材料m CP中,制备了rubrene辅助发光的OLED.经测量和分析其MEL响应和电流-发光(I-B)曲线发现:该器件的发光效率明显高于常规DCJTB掺杂器件(m CP:y%DCJTB).这是因为rubrene辅助发光的OLED中不仅存在常规DCJTB掺杂器件中的直接电荷注入和极化子对间的反向系间窜越(reverse intersystem crossing,RISC)过程,加入rubrene后,还存在rubrene通过三重态激子分裂(triplet excitons fission,TF)诱导的RISC和rubrene敏化的多条能量转移通道.并且还发现rubrene敏化发光对器件发光的贡献大于客体DCJTB分子发光的贡献.此外,器件的发光效率和rubrene通过TF诱导的RISC过程都随敏化浓度增加、注入电流增加以及温度降低而增强.显然,该rubrene通过TF诱导的RISC过程的温度和电流依赖关系与传统热活化延迟荧光(thermal activation delayed fluorescence,TADF)材料敏化的器件中的RISC过程相应的依赖关系完全相反.这些发现不仅证明了传统荧光材料rubrene可以有效的作为敏化剂,而且也为实现高效OLED提供了可行的方法.(4)第四章介绍了在rubrene薄膜中混入不同比例的具有强的自旋轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)特性的磷光材料Ir(ppy)3制备了不同比例的混杂器件.通过测量并研究它们在不同注入电流和不同温度下的MEL和I-B曲线发现:室温下不同比例的混杂器件的单线态激子分裂(singlet fission,SF)过程随混入Ir(ppy)3增多表现出先增加后减小的特点,而该类OLED的发光效率却表现出单调递增的特性.显然,这与传统rubrene掺杂器件(m CP:y%rubrene)随掺杂浓度升高,SF增强但发光效率降低的结果不一致.经研究讨论发现出现该现象的原因是:发射绿光的Ir(ppy)3中强的SOC过程诱导的系间窜越(intersystem crossing,ISC)过程、rubrene的单重态激子与Ir(ppy)3的三重态激子之间的能量传递过程(energy transfer,ET)以及rubrene分子间距这三种机制共同调制下产生了该类器件发光效率与MEL响应的反常变化.此外,器件的发光效率与MEL还受温度和注入电流的良好调控作用.该工作对理解rubrene器件的内部作用机制以及微观过程提供了良好的参考价值.
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