超级电容器作为一种逐渐走向成熟的新型储能器件,具有功率密度高,循环寿命长,环境友好等特点,在新型能源汽车,信息通讯,航空航天等领域有广泛的应用前景。电极材料是超级电容器的核心,也是影响其性能的关键因素。石墨烯作为一种新型的碳材料,具有二维平面单原子层结构,超高的比表面积(2630 m~2/g)显著的电子传导性,这些使其成为一种良好的复合功能材料纳米添加剂,在超级电容器领域具有巨大潜力。本文从制备石墨烯原料出发,然后将其与经过有效调控的层次多孔碳材料复合,制备出的复合材料实现了结构和性能方面的提升,并且在超级电容器中具有更好的电化学性能。一、以氧化石墨(GO)为前驱体,通过真空热还原法制备石墨烯。经300℃和900℃两个温度处理后,石墨烯微观结构没有发生太大变化。但是,含氧官量从氧化石墨(GO)的27.81 wt.%分别下降到9.04 wt.%,3.02 wt.%,GO中的不稳定基团随着还原温度的升高逐渐被脱除。G300展现了优异的电化学行为,电流密度1 A/g时的质量比电容为149 F/g。但是,在相同测试条件下G900的质量比电容仅为43 F/g。低温下还原的G300比高温还原的G900保留有更多的含氧官能团,这些氧官能团增加了石墨烯表面和电解液之间的润湿性,提供电容的活性位点,增加石墨烯作为超级电容电极材料的电容性能。二、成功合成含有聚丙烯腈(PAN)和聚苯乙烯(PS)的嵌段共聚物(PAN-b-PS),并以该嵌段共聚物为前驱体,经过碳化和KOH化学活化,制备含氮层次多孔碳材料。PS为自模板剂,在碳化过程中形成介孔,为电解液离子的流通提供快速通道;PAN为含氮碳源,通过原位掺杂使氮原子进入碳晶格,提供赝电容;KOH化学活化过程提供高比表面积,增加产生双电层的活性位点。800℃活化得到的NHPC-800拥有高比表面积(2104.5 m~2/g)和氮含量(5.79%)展现了优异的电化学行为,电流密度为0.5 A/g时,质量比电容高达257 F/g。将其组装成纽扣电容器测试,1 A/g下循环10000次后比电容保持率90.38%。这种通过碳化和KOH活化含有聚丙烯腈(PAN)和聚苯乙烯(PS)的嵌段共聚物(PAN-b-PS)制备含氮层次多孔碳材料的方法为先进的超级电容器材料设计提供了亮点。三、基于前面的研究成果,将G300与嵌段共聚物(PAN-b-PS)有效复合,通过简单的碳化活化法制备了层次多孔碳/石墨烯复合材料。该复合材料通过协同作用,同时兼具了两种材料的优点,拥有高比表面积(2683 m~2/g),良好的导电性和相互交联的层次孔结构。这是由于:1)石墨烯的插入,阻止了纯的活性碳前驱体(PAN-b-PS)在碳化过程中的融并,从而有利于后期在活化反应中的造孔作用;2)石墨烯作为导电添加剂提高复合材料整体的导电性。层次多孔碳/石墨烯复合材料作为超级电容器的电极,在(1 M TEATFB)电解液系和(6 M KOH)中均展现出优异的电化学性能。在6 M KOH中,最高比电容值可达270 F/g,在1 M TEATFB有机电解液中最高能量密度为33 Wh/kg,且循环稳定都优于其他材料。