【摘 要】
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药物和个人护理品(PPCPs)的大量生产和广泛使用,对水生环境与人体健康造成了巨大威胁,成为典型污染物后又一个研究热点。金属有机骨架(MOF)是一种新型纳米多孔晶形材料,MOF材料应用于吸附去除水体中的PPCPs,其吸附容量远远高于传统吸附剂且具有去除效率高、快速有效、无二次污染、操作简便等优点。然而,目前这些研究均是在单一体系中进行的,忽视了实际水体中广泛存在的腐殖酸(HA),因此所得到的规律并
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药物和个人护理品(PPCPs)的大量生产和广泛使用,对水生环境与人体健康造成了巨大威胁,成为典型污染物后又一个研究热点。金属有机骨架(MOF)是一种新型纳米多孔晶形材料,MOF材料应用于吸附去除水体中的PPCPs,其吸附容量远远高于传统吸附剂且具有去除效率高、快速有效、无二次污染、操作简便等优点。然而,目前这些研究均是在单一体系中进行的,忽视了实际水体中广泛存在的腐殖酸(HA),因此所得到的规律并不符合实际水生环境。本文利用水热法制备MOF-100(Fe)材料作为吸附剂并对其进行表征,以典型的PPCPs—双氯芬酸钠(DCF)为目标污染物,研究了 MOF-100(Fe)对DCF的吸附特性以及腐殖酸对其吸附去除DCF的影响,并深入具体研究了腐殖酸与吸附体系之间存在的相互作用关系,为MOF吸附材料的进一步发展提供理论基础与应用指导。制备出的MOF-100(Fe)形貌与晶型结构良好,多为微孔结构。考察MOF-100(Fe)对DCF的吸附特性结果表明:其最大饱和吸附量能达500 mg/g,吸附性能极佳,DCF主要以单分子层形式覆盖在吸附剂表面;吸附反应是自发、可逆且熵增的吸热过程;MOF-100(Fe)与DCF之间的作用力包括静电相互作用,π-π相互作用以及氢键作用。考察DCF+HA混合体系中不同因素对DCF去除效果的影响,结果表明:DCF的去除效果随着腐殖酸浓度的升高有着显著降低;反应溶液中游离离子的存在也会降低DCF的去除效果;DCF的去除效果随着pH的增加而逐步减小,吸附体系中游离离子和腐殖酸都与DCF之间存在着竞争吸附的关系。腐殖酸与吸附体系相互作用探究表明:腐殖酸的存加速破坏了MOF-100(Fe)的分子结构,一方面导致其铁离子溶出平衡不断右移,溶出的铁离子与腐殖酸发生络合反应,使得腐殖酸荧光峰淬灭;另一方面导致其TOC溶出量不断增大,且增加的溶出量随着腐殖酸投加浓度的增大而升高。当不存在腐殖酸时,吸附剂MOF-100(Fe)在水溶液中稳定性较好,铁离子溶出浓度低于现行标准,其吸附剂的使用是安全的;而当腐殖酸存在时,吸附剂MOF-100(Fe)在水溶液中稳定性较差,铁离子溶出浓度则高于现行标准,特别是在腐殖酸浓度很大时,其溶出量有较为明显的抬升。
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