载体表面性质对负载型金属催化剂的合成与催化性质的影响

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负载型金属催化剂的合成与催化性质受到载体表面性质的影响,尤其当金属颗粒的尺寸极小时,例如金属单原子,金属小簇等,催化剂的合成与催化性质受到的影响更为显著。第一章:首先是催化剂概述,之后概述载体表面性质对负载型金属催化剂的合成与催化性质的影响,最后提出本文的研究内容。第二章:我们用巯基乙酸作为桥梁来连接氧化铝载体和银的前驱体。首先我们在水相中用少量巯基乙酸修饰氧化铝载体,之后用巯基乙酸的巯基来吸附硝酸银中的银离子,使银均匀地负载在氧化铝上,还原后得到负载量为15 wt%,平均粒径很小的银晶种,再通过种子生长法合成负载量为30 wt%,平均粒径小于10 nm的Ag/Al2O3催化剂。我们在合成过程中认识到载体表面有机配体对于合成催化剂的重要性。将催化剂用于乙烯的环氧化反应,我们观察到氧化铝载体的性质对于反应的选择性有很大的影响。第三章:载体表面有机配体对于合成催化剂十分重要,再结合我们课题组原来的Pd1/TiO2催化剂的合成与催化氢化苯乙烯的工作,我们对Pd1/TiO2催化氢化苯甲醛的性能和机理进行了进一步的研究,该催化剂对于催化氢化苯甲醛有极佳的催化性能,在催化过程中,我们发现了溶剂效应和量子隧穿效应,催化机理是在Pd-O界面上发生的溶剂协助的量子隧穿氢转移过程,同时该催化剂的催化普适性非常好。催化发生在Pd-O界面上而非单一的Pd原子上,让我们进一步认识到载体表面的有机配体不仅在催化剂的合成中起到重要的作用,也在催化过程中起到重要的作用。第四章;我们总结本论文的研究工作,并提出进一步的研究思路和展望。
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