【摘 要】
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改善地表水水质和城市污水回用是缓解水资源短缺的两个重要途径,但残留在污水厂尾水中的抗生素会对受纳水体或回用后的生态系统健康产生威胁。吸附是一种成熟的水处理技术,操作简单、高效经济,可用于城市污水深度处理过程水中抗生素的去除。生物质炭以废弃物为原材料,来源广泛、成本低廉,是极具前景、环保经济的吸附材料,但传统的生物质炭吸附效能有限。为此,本研究选择通过负载锰氧化物的方式对生物质炭进行改性,优化其孔道
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改善地表水水质和城市污水回用是缓解水资源短缺的两个重要途径,但残留在污水厂尾水中的抗生素会对受纳水体或回用后的生态系统健康产生威胁。吸附是一种成熟的水处理技术,操作简单、高效经济,可用于城市污水深度处理过程水中抗生素的去除。生物质炭以废弃物为原材料,来源广泛、成本低廉,是极具前景、环保经济的吸附材料,但传统的生物质炭吸附效能有限。为此,本研究选择通过负载锰氧化物的方式对生物质炭进行改性,优化其孔道结构和理化性质,以四环素(TTC)、诺氟沙星(NOR)和磺胺甲恶唑(SMX)等抗生素为对象,研究改性生物质炭对水中抗生素的去除效能以及吸附机制,为污水回用深度处理过程中有机污染物的去除以及废弃生物质在水处理领域的资源化利用提供理论依据。本研究以高粱秸秆生物质为原材料,采用0.5 mol/L的Mn Cl2改性液浸渍2 h后在限氧、500℃条件下碳化1 h,制备的锰氧化物负载的生物质炭对水中抗生素的吸附效能良好。对原始生物质炭(BC)和最优改性生物质炭(MBC)进行表征分析可知,改性成功地在生物质炭上负载了锰氧化物,并且改性后制备的复合材料的比表面积和孔体积均增大了约1倍,为吸附水中抗生素提供了更多的作用位点。在获得改性生物质炭的基础上,以TTC、NOR和SMX为目标抗生素,探究MBC吸附水中抗生素的影响因素。研究结果表明,溶液p H显著影响吸附,中性和酸性条件下有良好的吸附效果,但碱性会抑制吸附;二价阳离子(Ca2+、Mg2+)对吸附有抑制作用,但一价阳离子(Na+、K+)和腐植酸对吸附影响微弱。利用吸附动力学、等温吸附、吸附热力学进一步探讨MBC对抗生素的吸附特性,吸附在4 h内基本达到平衡,符合准二级动力学模型,吸附受控于物理化学作用,颗粒内扩散不是唯一的限速步骤;MBC对TTC、NOR和SMX的吸附符合Langmuir等温吸附,其饱和吸附容量为736 mg/g、40 mg/g和26 mg/g,与BC相比,分别提升了15、6和4倍;吸附是一个自发进行的吸热过程,升温是推动吸附进行的有利因素。在实际水的应用实验中,以二沉池出水为目标水体,改性生物质炭吸附结合混凝沉淀技术处理后,上清液中抗生素、COD和UV254的残留浓度均有所下降,改性生物质炭可用于污水深度处理中的有机物去除。结合材料表征、吸附效能以及污染物理化特性进一步揭示MBC对水中抗生素的吸附机制。结果表明,改性后的生物质炭比表面积和孔容增大,锰氧化物负载于生物质炭上,为MBC吸附水中抗生素提供了更多的吸附位点。氢键作用、n/π-π电子转移作用、静电作用、表面配位作用、疏水作用是主要的吸附机制,具有较多羟基含氧官能团和较低的HOMO-LUMO能差的抗生素分子更容易迁移和附着到生物质炭表面。构建定量结构性质关系(QSPR)模型进一步探究MBC对四环素类抗生素的吸附机制,其结果表明氢键作用和π-π作用对MBC吸附四环素类抗生素至关重要。
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