高分子材料因其玻璃化转变区内独特的黏弹性,可将机械能转化为内能耗散掉,常作为阻尼材料广泛应用于减震降噪领域,其阻尼性能与玻璃化转变区的黏弹行为及分子运动密切相关。氯化丁基橡胶(CIIR)因其较低的耦合因子、良好的链堆砌方式,其玻璃化转变区中两种链段运动(局部链段与Rouse链)能明显分离开,构成了较宽的玻璃化转变区,因而成为高分子阻尼材料的研究热点。为提高高分子阻尼材料的性能(机械性能、耐热氧性能等),常需对其进行改性,其中,填充改性是最重要的改性方法之一,而不同填料对高分子阻尼材料玻璃化转变区不同分子运动模式的影响有所差异,进而对其黏弹行为及阻尼性能的影响存在不同,研究填料对玻璃化转变区黏弹行为的影响,为后期制备复合阻尼材料时,填料的选择以及改性提供了思路和方向。以氧化石墨烯(GO)为代表的二维片层填料在高分子复合材料领域备受关注。这类填料相对于球形和棒状填料具有更高的比表面积,为填料的改性以及填料与基体之间相互作用提供了更多的位点,适宜用于考察相互作用对复合材料的影响。为系统地研究相互作用强弱对CIIR玻璃化转变区的影响,采用溶液共混和机械共混的方式,分别将氧化石墨烯(GO)、改性氧化石墨烯(mGO)、石墨(graphite)、二硫化钼(MoS2)、蒙脱土(MMT)、云母(Mica)以及水滑石(LDHs)与CIIR共混,通过DMA研究了片层填料与CIIR之间差异化的相互作用对其玻璃化转变区不同分子运动模式、黏弹行为以及阻尼性能影响的不同。利用不同填料具有差异化的表面性质能与基体形成不同的相互作用,本文首先制备了五种CIIR/片层填料复合材料,讨论了填料含量对CIIR玻璃化转变区黏弹行为的影响,也考察了填料与基体之间相互作用力的差异以及填料在基体中的分散状态差异对CIIR玻璃化转变区黏弹行为影响的差别。XRD与SEM结果表明:五种片层填料在基体中均无插层结构;填料在低含量时分散良好,在高含量时出现了不同程度的团聚,并且它们的团聚体也存在一定的差异。填料与CIIR之间相互作用力越强,填料对链段以及分子链运动的影响越强烈,其中,Rouse链运动受到的影响比局部链段运动更加明显。此外,填料与CIIR之间相互作用力越强,CIIR玻璃化转变区内的两种松弛运动趋于向中间靠拢,ATg与填料含量的拟合斜率为负值。为排除不同片层填料的形状及尺寸对黏弹行为可能带来的影响,通过对同种填料表面进行了改性,获得了填料与基体差异化的相互作用。本文利用受阻酚1076与GO之间的π-π相互作用对GO表面进行有机改性,GO和mGO与CIIR之间的相互作用存在一定的差异。良好的分散状态以及强烈的相互作用,mGO能有效提高CIIR橡胶平台的储能模量,并随着含量的增加而增加;更多的物理交联点,限制了分子链的运动,使得峰高峰面积降低。由于mGO与CIIR之间具有强烈的相互作用,两种松弛运动趋于向中间靠拢,从而导致tanδ曲线峰宽变窄。其中,Rouse转变峰变窄的幅度大于肩峰的变窄的幅度,说明了 Rouse链运动单元比局部链段运动单元更容易受到局部环境变化的影响。通过溶液共混方式制备CIIR/GO纳米复合材料,考察填料分散形式可能对CIIR玻璃化转变区黏弹行为的影响。结果表明:溶液共混条件下部分CIIR分子链插入GO层间,并且存在一定量的CIIR分子链通过物理相互作用吸附在GO表面形成结合胶(Bound rubber)。CIIR/GO纳米复合材料的储能模量随着GO含量的增加而增加。溶液共混方式下,GO在CIIR基体中的分散形式以及它们之间的相互作用明显地改变了 CIIR玻璃化转变区内的黏弹行为。一方面,GO使CIIR分子链间的耦合作用增加,另一方面,GO与CIIR分子链相互作用形成更多物理交联点,使得CIIR玻璃化转变区内的肩峰(局部链段运动)和最大值(Rouse链运动)融合为一个单峰结构。由于GO层间距的增加,片层滑移增加了物理交联点间的链段运动能力,使tanδ峰向低温移动了大约20K。