新型光电化学传感器的设计及器件化研究与应用

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光电化学传感器,是近十余年来新兴的一类分析检测传感器。它利用待测物质浓度对信号材料的光电转换性质产生的影响实施监测。在光电化学传感器系统中,以光作为激发信号,电信号作为检测信号,激发与检测信号分离,因此拥有类似于电致化学发光的低背景信号,检测灵敏度高。同时,极低的基电压需求,也带来温和的检测环境,更适应于生命分析检测。光电化学传感器,在生物分析展现了独特的优越性和广阔的应用前景。在引入新材料,设计新方法和构建光电化学传感器器件方面,光电化学技术有着可探索的前景。1、基于氮化碳纳米片敏化的量子点光阴极的光电化学传感本工作开发了一种基于石墨相氮化碳纳米片(CNNS)敏化的CdTe量子点的高效的光阴极,并用于光电化学传感。以溶解氧作为电子受体,复合电极在405 nm光照耀下,在-0.2V展现出了灵敏的光电流响应。CdTe/CNNS复合电极相较于单纯的CdTe电极展现出了接近100%的光电流敏化现象,归因于两种半导体材料接触时异质结的产生。我们通过检测这个体系的电子传递时间和电子寿命表征了体系更高的电荷分离效率。铜离子滴加到复合电极表面时,产生的激子陷阱可以猝灭电极的光电流。故而,本工作建立了一个灵敏的用于铜离子检测的光电化学传感器,其具有20nM到100μM的线性范围和3.3nM的检测限,并成功的被应用于人类头发样品中铜离子的检测。本工作设计的CNNS敏化的光阴极提供了一个良好的光电信号转到替代平台,并且可以被广泛地应用于生物传感和临床检测中。2、波长分辨的比例光电化学传感器的设计与传感应用本工作研究了一种波长分辨的比例光电化学技术,并将其应用于构建一种具有良好的灵敏度和抗干扰能力的新型光电化学传感器。通过逐步修饰量子点和光敏染料,我们构建了比例光电化学复合电极。在连续光谱的照射下,光电流-波长曲线揭示了波长依赖的光电流关系。而通过监测两种波长不同的光电流值的比例,波长分辨的比例技术得以实现。使用CdS量子点和亚甲基蓝作为模型光敏材料,我们构建了一种灵敏检测Cu2+的双阳极的比例光电化学传感器。这种比例方法的成功建立是基于Cu2+对于CdS量子点光电流的猝灭作用,和经由对于无色亚甲基蓝的催化氧化而产生的对MB光电流的放大作用。在400 nm至800 nm连续光谱照射,0.1 V偏压下,我们开发出了一个针对铜离子的比例光电化学传感器,其具有较宽的线性范围和0.37 nM的检测限。这种波长分辨的光电化学传感器极大的提升了对复杂环境的抗干扰能力,并且展现出了可接受的稳定性。并且,我们还使用了CdS/镁酞菁,CdTe/镁酞菁分别建立了阳阴极和双阴极的比例光电化学传感器。总之,波长分辨的比例光电化学技术作为一种新的概念,可以被应用于设计波长分辨或者多通道的光电化学传感器。3、管能板系统:一种便携的可视化、可重复的移动光电化学检测器件在本工作中,我们建立了一个完整的移动光电化学检测系统。基于智能板结构,我们设计和开发了一个真正意义上的便携的、可重复使用的可视化光电传感器件。智能板结构通过含有相互分离的Z907敏化的Ti02电极和NiO薄膜的ITO电极片夹心组装。在LED手电筒照射下,染料敏化的Ti02可以作为电源,把NiO薄膜稳定在不同的颜色状态,这些颜色可以通过裸眼直接分辨。通过监测颜色变化,我们成功建立了可视化的光电传感平台。运用Cu2+作为模型检测物,基于其形成的激子陷阱对光电压的猝灭作用,本工作制作了一个便携的,可视化的移动光电传感器件。这种光电传感器件可以通过记录光电压,RGB平均值和裸眼识别,实现在一个较宽的范围内对Cu2+的检测。器件展现出了良好的稳定性,并且可以通过简单的操作实现重复利用。智能板光电系统提供了一个全新的设计实用光电化学传感器的设计思路,并且可能成为临床检测中一个强有力的工具。
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