硒是维持人体健康的必需微量元素,由于人体无法合成所需的有机硒,因此必需通过膳食摄入的途径来维持体内硒水平。硒缺乏会引起疾病,而补硒过量又会对人体产生毒害影响,且二者间阈值较窄。水稻(Oryza sativa L.)作为我国一半以上居民的主食,是硒摄入的重要来源,因此,富硒大米作为一种补充硒摄入量的功能食品日益得到我国缺硒人群的认可。目前已证实通过外源施硒的方式可有效提高大米中硒含量,且已被广泛应用。水稻经由根系或叶片吸收外源硒并利用自身的转运能力积累于可食部位,因此硒在水稻中的转运积累特性与形态转化已成为富硒大米开发的重要研究方向;由于硒的生物学功能与其化学存在形态密切相关,因此富硒大米的硒形态分析方法的建立及在此基础上进行的膳食暴露评估对保障其食用安全至关重要。1、建立富硒大米中5种硒形态的检测方法。利用酶提法对富硒大米中硒形态进行提取,研究酶的选择、酶解时间和酶用量等对提取效率的影响,以确定最佳酶解方法;建立分离检测硒形态的RP-HPLC-ICP-MS/MS联用方法用于富硒大米硒形态的定量分析,并进行方法学验证。结果表明,所建立的方法分离效率高,各峰间分离良好,方法线性和精密度良好,回收率为86.4%–113.0%,SeCys、SeMeCys和SeMet的定量限为0.10μg/kg,Se(VI)和Se(IV)定量限为0.20μg/kg。该方法可完全满足富硒大米样品的硒形态分析的需要,为客观全面评价富硒大米的质量和后续开展富硒大米膳食暴露评估提供切实可行的方法。2、研究硒在水稻中转运和积累特性。分别利用水培和土培方法,对外源施硒处理下的水稻根系吸收、向上转运和籽粒中的积累特性进行研究,并探讨硒在水稻植株内发生的形态变化。结果表明,当外源施加亚硒酸盐时,吸收的Se(IV)在根系中主要转化为有机形态的SeMet、SeMeCys和SeCys,并以SeMet等为主要形态向上转运并储存于地上部;当外源施加硒代蛋氨酸时,根系中部分保持SeMet形态,另有部分SeMet转化为SeMeCys,并以两种形态向上转运,在地上部以SeMet为主要形态存在,SeMeCys次之;叶面喷施的Se(IV)在叶面中绝大部分转化为有机态的SeMet和SeCys,并以两种形态向籽粒中富集,且转运过程中形态变化较小,仍以二者积累于籽粒中。3、评价市售富硒大米中硒含量及其膳食暴露风险。于全国各地超市采集富硒大米和婴幼儿富硒米粉样品,明确其中的硒含量水平及其对膳食安全带来的风险,为富硒大米的生产和消费提供参考。采用非参数概率型评估方法分别对所研究的富硒大米中硒的摄入量进行估计,计算来自富硒大米的硒膳食暴露风险指数以分析其对消费者的风险水平。结果表明,常规富硒大米和婴幼儿富硒米粉中硒含量范围分别为0.022–0.880 mg/kg和0.029–0.668 mg/kg,平均值分别为0.160mg/kg和0.284 mg/kg,其中分别仅有48.7%和50.0%的样品符合国家标准;不同人群经食用富硒大米的硒摄入量呈现出一定的年龄和性别差异;以硒耐受上限为评价标准,硒摄入风险均较低;若以硒适宜膳食摄入量来标准,0–7岁年龄段人群的硒摄入风险极低,而7岁以上人群有过量摄入的风险。表明食用所研究的富硒大米样品对消费者相对安全,但应得到适当监控,该结论为深入了解和掌握市售富硒大米中硒含量水平及其安全风险提供科学依据。