【摘 要】
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为满足当下塑料制品行业绿色化和功能化的需求,开发出一系列生物基增塑剂来替代传统石油基邻苯二甲酸酯类增塑剂是未来发展的必然趋势。环氧脂肪酸异辛酯是一种环境友好、性能优良并且具有市场竞争力的绿色增塑剂。然而,目前有关甲酸自催化法制备环氧脂肪酸异辛酯的工艺研究鲜有报道。此外,针对环氧油脂体系,环氧油脂-甲酸-水的液-液相平衡研究对产品的水洗分离过程及萃取装备的选型设计具有重要意义。因此,本论文通过实验和
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为满足当下塑料制品行业绿色化和功能化的需求,开发出一系列生物基增塑剂来替代传统石油基邻苯二甲酸酯类增塑剂是未来发展的必然趋势。环氧脂肪酸异辛酯是一种环境友好、性能优良并且具有市场竞争力的绿色增塑剂。然而,目前有关甲酸自催化法制备环氧脂肪酸异辛酯的工艺研究鲜有报道。此外,针对环氧油脂体系,环氧油脂-甲酸-水的液-液相平衡研究对产品的水洗分离过程及萃取装备的选型设计具有重要意义。因此,本论文通过实验和建模相结合的方法详细研究了环氧脂肪酸异辛酯生产工艺中反应和分离过程中的关键技术问题。具体内容及取得的主要成果如下:(1)研究了甲酸自催化法制备环氧脂肪酸异辛酯的反应工艺,考察了甲酸用量、双氧水用量、反应温度以及反应时间对环氧化反应的影响。结果表明,在反应温度为75℃,脂肪酸异辛酯双键:双氧水:甲酸的摩尔比为1:1.5:0.25,反应时间为3 h的条件下,原料双键转化率为99.11%,环氧产率可达90.14%。此外,还研究了不同碳链结构的脂肪酸烷基酯对环氧化反应的影响。结果表明,脂肪酸异辛酯具有更长的碳链以及支链结构使得其环氧产率更高且产品更加稳定。(2)环氧化反应过程中的开环副反应是影响产品环氧收率的主要原因。针对环氧脂肪酸异辛酯的环氧产率更高且产品更为稳定的特点,本文研究了环氧脂肪酸异辛酯体系中甲酸、过氧甲酸和水对其开环动力学的影响。通过开环实验测得不同实验条件下的甲酸浓度、过氧甲酸浓度以及环氧基团浓度,将实验数据拟合得到70℃下甲酸、过氧甲酸和水的动力学速率常数分别为0.000968、0.0125和0.0000411 L?mol-2?min-1,活化能依次为33.5、57.3和89.4 kJ?mol-1。研究发现过氧甲酸对开环反应的影响比甲酸大,水对开环反应基本没有影响。此外,研究还发现环氧脂肪酸异辛酯体系的开环速率常数均小于环氧脂肪酸甲酯体系。(3)针对产品环氧油脂的分离过程,本文测定了环氧脂肪酸异辛酯-甲酸-水、体系在303.15348.15 K温度范围内的液-液相平衡数据,并与环氧脂肪酸甲酯-甲酸-水以及环氧大豆油-甲酸-水体系进行对比。结果表明,甲酸在各体系中的液-液相平衡常数的大小依次为:环氧化脂肪酸异辛酯>环氧化脂肪酸甲酯>环氧化大豆油。此外,通过NRTL和UNIQUAC模型关联拟合实验数据。结果显示,NRTL和UNIQUAC模型的最大均方根偏差(RMSD)分别为0.0052和0.0263,NRTL模型比UNIQUAC模型更适合描述环氧油脂体系的液-液相平衡关系。
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