过渡金属硫化物光调控特性及其在脉冲激光器中的应用

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超快激光技术及应用在现代科学技术中,是一个非常重要的研究领域,特别是飞秒激光的出现为人类探索世界提供了崭新的技术手段。超短激光脉冲所具有的超高峰值功率以及超宽频谱特性使其在军事、工业、科研、通讯、环境、医学、极端物理条件模拟等各个领域均有重要应用。可饱和吸收体是脉冲激光的核心器件之一,但是传统半导体饱和吸收镜(SESAM)的制备工艺复杂、成本高昂,吸收带宽较窄,极大限制了 SESAM应用范围。自从石墨烯被成功应用于脉冲激光器后,对类石墨烯二维(2D)层状材料(例如:过渡金属硫化物、黑磷、拓扑绝缘体)饱和吸收特性的研究引起了人们的强烈关注。受量子限域效应制约,层状过渡金属硫化物(TMDs)具有与体块材料截然不同的物理性质。而且大量研究表明:晶格排布方式、化学计量比和材料厚度都对二维TMDs的相态信息、能带结构和载流子吸收及超快驰豫过程有显著影响,丰富多样的结构性质使其在光电器件方面具有广阔的应用前景。但本征TMDs材料的可饱和吸收效应相对较弱,调制参数的调节难度较高,需要对二维材料采取一些其他改性手段,使它们的调制深度及饱和强度等饱和吸收参数得到有效增强和更大程度的调控,同时进一步拓宽TMDs的光吸收带宽,更好的满足不同激光器的参数需求。针对目前二维TMDs光调制器在脉冲激光器件应用方面存在的不足和缺点,着手于新材料和新技术的探索,制备出成本更低、生长工艺更简单、非线性饱和吸收效应更强、吸收带宽更宽的新型可饱和吸收体。系统分析了不同相态的TMDs材料的可饱和吸收特性,通过合金化、异质结两种方式使其在脉冲激光器中的光调制能力得到有效增强,并将其应用于全固态超快脉冲激光器中,实现了高功率的飞秒激光输出。对探索新型光电调制器件、推动全固态超快脉冲激光技术发展等多个方面都有具有非常重要的科学意义和应用价值。论文主要研究内容如下:1.利用热分解法分别制备了半导体相的WS2和MoS2薄膜,并结合开孔Z扫描技术和Ⅰ扫描技术,对其饱和吸收特性展开系统研究。从理论上阐述了半导体过渡金属硫化物的饱和吸收过程,利用WS2和MoS2饱和吸收体,分别实现了1.11 MHz/57.96 ns 和 0.71 MHz/155.4ns 的调 Q 脉冲激光。(第二章)2.对具有金属相3R-NbS2的能带结构、各向异性、线性光吸收、饱和吸收等光学性质进行系统探索,讨论了其光学吸收过程和饱和吸收效应产生机理,并利用液相剥离法制备的3R-NbS2饱和吸收镜,分别在Nd:GdVO4和Yb:KYW激光器中实现了全固态纳秒和飞秒激光脉冲输出。(第三章)3.研究了不同阴离子构成的MoSSe、同副族阳离子构成的MoWSe2和异副族阳离子构成的NbMoSe2三种过渡金属硫化物合金材料的饱和吸收特性,并结合理论计算系统探究了元素比例与材料的电子输运过程和光学性质,特别是非线性光学特性之间的关系。以过渡金属硫化物合金材料作为光调制元件,成功实现了全固态纳秒激光脉冲,并分析了具有不同饱和吸收参数的三元合金材料对激光器输出性能的影响。此外,首次将MoSSe应用于Yb:KYW激光器中,实现了全固态飞秒激光脉冲输出。(第四章)4.对半导体相过渡金属硫化物MoS2与石墨烯Graphene复合而形成的G/MoS2范德华异质结进行系统讨论。基于第一性原理,计算了不同MoS2层数的G/MoS2异质结功函数,并详细讨论了载流子的转移过程。通过开孔Z扫描、Ⅰ扫描以及泵浦探测等方法对异质结的非线性响应过程和载流子动力学过程分别进行分析。形成异质结结构后,材料的饱和吸收效应得到有效增强,载流子驰豫过程变快,首次实现了基于G/MoS2饱和吸收体的飞秒锁模激光。在保证谐振腔结构和晶体参数不变的情况下,用半导体吸收镜SESAM进行对比实验。(第五章)
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