本文结合第一原理密度泛函理论(DFT)和断键理论模型,研究了二维薄膜材料的表面性质,计算了具有NaCl结构的陶瓷和III-V族半导体化合物的表面能(γ),功函数(Φ)和相关的热力学参数。研究发现局域密度近似(LDA)的模拟结果和改进的断键模型预测的结果符合得很好,且γ和Φ都与材料相应的结合能(Ec)数值有相同的顺序。由于金属间化合物的脆性是研究此类材料的关键问题,本文还研究了NiAl(110)/Cr(110)的界面性质。结果表明当Ni和Al原子都位于Cr原子的空位中时,体系在热力学上更稳定。金属间化合物的脆性通过Ni-3d和Cr-3d轨道之间的相互作用而得以改善。此外,分别对CO等小分子在过渡族金属表面和纳米团簇上的化学吸附行为进行了研究。我们发现Pd(111)表面最难而Ir(111)最容易吸附CO,且Φ值的大小直接与电子态密度图(DOS)的分布相关。CO等小分子在尺寸逐渐增大的Cu原子簇上的吸附能Ead(l)曲线呈抛物线型,其中l是原子簇的层数。通过优化Li在碳纳米管上掺杂的数量和位置,发现当8个Li原子分布在六元碳环的空位位置时,储氢量可以高达13.45 wt %。最后研究了电场对Li掺杂的单壁碳纳米管和石墨烯的储氢影响。计算结果表明外加电场会明显改变体系内电子的分布情况,其强度和方向对H2的结合强度都有着重要的影响。