铁电体中极化团簇动力学的相干光实验研究

来源 :中国科学院研究生院(上海应用物理研究所) | 被引量 : 1次 | 上传用户:wang81920
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铁电体材料(陶瓷、单晶、薄膜)具有优异的铁电、介电、压电、热释电等性能,在铁电存储器、高性能电容器、精密致动器、电声换能器等关键功能电子器件中起着不可替代的重要作用,基于铁电材料的各种功能电子器件广泛应用于信息、制造、环境、医疗、海洋、航空航天等各个领域。大量的理论和实验研究表明,铁电材料优异的性能以及其相变过程与材料内存在的极化团簇密切相关。但长期以来,人们对极化团簇的研究多是采用基于晶格位移的X射线散射、或基于晶格振动的中子散射、布里渊散射和拉曼散射等间接实验手段。压电力显微镜提供了一种能够直接研究的铁电材料表面极化团簇的实验手段,但是不能对材料内部的极化团簇进行研究。因此寻找一种能够直接研究极化团簇时空结构的实验方法对理解铁电材料优异性能的起源和相变过程的物理本质具有重要意义。本实验利用氦氖激光光子关联谱实验装置分别研究了BaTiO3单晶在相变点附近以及典型弛豫铁0.71Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.29PbTiO3和0.67Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.33PbTiO3单晶在室温到介电峰值温度附近的范围内极化团簇长程涨落的弛豫特性。在理论研究上,利用随机涨落的维纳模型,推导了铁电体中极化团簇长程涨落的弛豫规律以及宏观测量光强自相关函数所可能的表现形式。对于BaTiO3,实验上首次观测到了极化团簇存在双弛豫现象。利用推导的理论模型很好的拟合了光强自相关函数,并提取了极化团簇长程涨落的特征弛豫时间。长时间弛豫过程出现在居里点(399K)之上4K,弛豫时间l的大小为30–100μs。短时间弛豫过程在出现在整个测量的温度区间,弛豫时间s的大小为7–40μs。根据弛豫过程对温度的依赖关系以及它们特征弛豫时间的大小,推测长时间和短时间的弛豫过程分别来源于极化团簇的翻转和边界涨落。极化团簇来源于有序无序过程中的Ti离子之间的关联运动,存在翻转过程说明BaTiO3的相变过程中存在Ti离子的有序无序过程。 l随着温度的上升逐渐下降,与此温度区间内介电常数的温度响应特性具有相似的规律,推测极化团簇的翻转过程是BaTiO3在居里点附近具有大的介电响应的主要原因,当温度低于403K时,极化团簇翻转过程消失,其原因是随着温度的下降,极化团簇体积和数量逐渐增大,团簇之间相互作用的增强导致其翻转时所需要越过的势垒超过了热涨落的能量。 s随着温度的上升迅速减小,在403K之上几乎不随着温度变化,但是在399–402K之间出现异常增大,呈现临界慢化现象。通过对光强自相关函数的特征分析给出了极化团簇在居里点附近的演化规律。对于0.71Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.29PbTiO3和0.67Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.33PbTiO3,在它们的介电峰两侧都观测到了极化团簇存在双弛豫现象,并发现在整个测量的温度区间,两种样品中的长弛豫过程的弛豫时间和它们的介电响应具有一致的温度依赖特性。该方法提供了以极化团簇为媒介研究弛豫铁电体中弥散相变机制新的途径。利用同步辐射小角X射线散射技术,初步探索了0.67Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.33PbTiO3单晶中极化团簇的空间构造随温度的变化规律。实验上发现极化团簇的小角散射图样呈对称的花瓣状。通过对散射峰位的分析发现极化团簇的空间周期随着温度的上升呈类似e指数变化的规律。本实验研究了极化团簇长程涨落的弛豫规律,并初步探索了极化团簇的空间构造随温度的变化规律。对于极化团簇时空结构的研究,将来可以进一步拓展到第三代同步辐射光源甚至是自由电子激光装置上,利用全相干的X射线研究更小尺度的极化团簇的弛豫特性以及它们的散斑特性。
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