沸石分子筛赋有特殊的物理化学性质，如独特的微孔孔道，丰富的内表面积，可调的表面酸性以及良好的水热稳定性等，广泛应用于分离、离子交换和催化等领域。其中，沸石分子筛均一的孔道结构在择形催化方面有着无可替代的地位，但狭小的孔道空间却限制了其在大分子领域的进一步应用。介孔材料（如MCM-41, MCM-48, SBA-15及SBA-1）拥有2-50nm范围内尺寸可调的介孔孔道，可以提供丰富、易接触的活性位点以及宽敞的运输通道，因此有望实现大分子物质的快速转化。遗憾的是，这些介孔材料的孔壁结晶度通常很低，表面酸性弱且稳定性差，应用范围极为有限。为此，科学家们花费了大量的时间和精力来优化介孔材料的骨架结晶性，但结果不尽人意。介孔分子筛具有沸石分子筛和介孔材料的双重优点，近些年逐渐成为学术界乃至工业界广泛研究的热点。介孔分子筛的合成方法多种多样，如两亲性有机硅烷法、阳离子聚合物法、无机纳米粒子法以及后处理法等。例如，Ryoo课题组开发了一种两亲性有机硅烷，一端为长链的烷基胺，另一端为可水解的甲氧基硅烷，采用这种模板剂他们成功合成一系列介孔尺寸可调的MFI多级孔分子筛。另外，Verboekend等在碱体系下对MFI分子筛进行脱硅处理随后酸洗涤脱铝，成功在MFI分子筛单晶中引入大量的晶内介孔。然而，这些方法的经济可行性和/或工艺复杂性有悖于当代的工业化理念。首先，我们在纯无机体系下，通过一步水热法合成ZSM-5沸石分子筛。无有机模板法制备成本低且环保，被视为ZSM-5分子筛最为理想的合成方案。在过去的一段时间里，人们为发展这类方法开展了大量的研究工作。但从已有的研究成果来看，无有机模板法也存在一些缺点和不足，如产物纯度低、结晶度差以及合成硅铝比范围窄等。深入研究无有机模板法的合成规律对于ZSM-5分子筛的可控合成、性能研究及商业化生产有着重要的指导意义。为此，我们系统地研究了纯无机体系下合成条件（水热晶化条件、碱度、硅铝比以及浓度）对ZSM-5分子筛产物的影响，结果表明这些因素在不同程度上影响着最终的水热产物，需要综合地调整各种合成条件来获得理想的ZSM-5分子筛。其次，我们在上述纯无机ZSM-5合成体系中引入小分子有机物N-甲基吡咯烷酮（NMP）成功合成多级孔ZSM-5沸石分子筛。所得多级孔ZSM-5分子筛呈现为独特的插卡结构，由厚度约100nm的ZSM-5纳米片垂直交叉堆垛而成，二次粒径约为10μm。据我们所知，这是首次在无有机季铵盐体系下合成插卡形貌的ZSM-5分子筛（HCL-ZSM-5）。通过分析不同反应阶段的产物，我们发现插卡形貌的演变是一种典型的逐步外延共生过程，插卡结构详细的形成机理尚不明确，可能与缺陷共生机制有关。HCL-ZSM-5拥有丰富的外表面积和较强的表面酸性，在异丙苯和1，3，5-三异丙苯裂化反应中较传统的多孔催化剂（ZSM-5，Y，Al-MCM-41）表现出更为优异的催化活性。最后，受上述HCL-ZSM-5的鼓舞，我们进一步尝试将NMP引入传统的碱性Beta分子筛的合成体系中，研究NMP对Beta分子筛产物的影响。正如所期望的那样，所得Beta产物（M-Beta）呈现为典型的多级孔结构特性，高结晶性的Beta分子筛骨架与丰富的介孔孔道（~9.2nm）共存。另我们意外的是，M-Beta颗粒表现为完整的单晶结构而非纳米晶的随机团聚体。回顾M-Beta的结晶过程，没有发现纳米晶有序自组装的迹象，取而代之的是典型的形核、溶解沉淀生长的水热结晶模式。与上述HCL-ZSM-5不同，在水热晶化的中后期（>6h），Beta中间产物的形貌演变类似于分子筛的碱腐蚀过程。基于Verboekend等人提出的理论模型，我们认为强极性的NMP分子或者其配位阳离子（如Na+(NMP)norTEA+(NMP)n）可以作为一种有机致孔剂，在水热反应过程中，通过影响硅铝酸盐的溶解和再结晶来促使Beta产物形成高结晶性的分子筛骨架以及丰富的晶内介孔。另外值得一提的是，M-Beta分子筛在弱酸（α-蒎烯异构化）和中强酸（苯甲醛和正丁醇的羟醛缩合）大分子催化反应中均表现出良好的催化活性。