石墨烯负载金属氧化物复合材料的制备及应用研究

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石墨烯独特的二维片状结构、优异的电学性质、巨大的比表面都赋予其作为金属或金属氧化物纳米粒子载体的有利条件。大量的研究表明,石墨烯作为载体材料具有明显不同于传统载体材料的特性和应用潜力,可望在锂离子电池、燃料电池、甲醇氧化反应、光催化、传统石油化工催化以及污水处理等领域发挥其独特的优异性能,受到学术界和工业界的广泛关注。本论文以石墨烯为载体,负载金属氧化物纳米粒子,探索适合高温催化反应的石墨烯负载的高分散金属氧化物复合材料的制备路线,研究了复合材料对氧化还原和催化加、脱氢性能的影响以及石墨烯载体与负载金属氧化物纳米粒子的协同效应在污水处理中的作用。1.以石墨烯为模板,利用其特殊的二维片状结构和高比表面成功制备了具有比表面为244.2 m2 g-1,粒径为3~4nm的高分散NiO纳米粒子的片状NiO/RGO复合材料,在苯加氢反映中显示出优异的催化性能。研究了制备过程中石墨烯对纳米片状NiO/RGO形貌的控制作用,以及锻烧过程中石墨烯载体与NiO纳米粒子形成的强相互作用,研究了高分散NiO纳米粒子具有的高活性比表面和独特的二维片状多级结构与催化性能之间的关系。2.以丙烯酰胺(AM)为添加剂制备了高分散层状二氧化铈/石墨烯复合材料并应用于高温乙苯脱氢反应。研究了 AM对制备高分散层状二氧化钸/石墨烯复合材料的重要作用,在惰性和弱氧化气氛下当摩尔比Ce:AM=1:5时所制备的复合材料均显示出最高的乙苯脱氢催化活性。与其它样品相比,其增加的催化活性主要来源于复合材料自身独特的二维层状结构和高分散稳定分布的纳米粒子,制备中添加足够量的AM使得复合材料具有更大的活性比表面。此外,在二氧化碳气氛下复合材料显示出更高的催化活性也为温室气体的利用提供了新的途径。3.以还原石墨烯为载体成功制备了比表面为322 m2 g-1,粒径为1~2nm高分散铈铁氧化物双组份负载石墨烯复合材料。研究了不同物种对晶体长大的抑制作用以及还原石墨烯的分散作用。复合材料显示出对刚果红(CR)优异的吸附性能,研究发现复合材料的吸附驱动力主要来源于复合材料与CR之间的静电相互作用。铁的掺杂改变了材料表面的电负性,使得在吸附过程中纳米粒子和还原石墨烯与CR上不同官能团发生作用从而增加了吸附活性。复合材料最大吸附容量可达179.5 mg g-1,显示了在污水处理上潜在的应用能力。
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